Krom oksit katalizörlerin yapısı üzerine destek türünün etkisi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2018

Öğrenci: ZUHAL EROL

Danışman: MELTEM DOĞAN

Özet:

Bu çalışmada, izobütan dehidrojenasyonunda kullanılmak üzere emdirme ve hidrotermal sentez yöntemleriyle krom temelli katalizörler hazırlanmıştır. Sentez çalışmalarında metal kaynağı olarak kromun nitrat tuzu kullanılmıştır. Hidrotermal sentez yöntemiyle farklı krom miktarlarında (kütlece %4, %6, %8, %10) CrOx/MCM-41 katalizörleri hazırlanmıştır. Emdirme tekniği ile yürütülen sentez çalışmalarında ise MCM-41, γ-Al2O3 ve TiO2 destek olarak kullanılarak kütlece %4, %6, %8 ve %10 krom içeren CrOx@destek katalizörleri hazırlanmıştır. Yürütülen XRD analizleriyle sentezlenen tüm katalizörlerin yapısında krom miktarının artmasıyla yapıdaki Cr2O3 kristallerin arttığı gösterilmiştir. Kütlece %4 krom içeren ve hidrotermal yöntemle sentezlenen katalizörün yüzey alanı 1188 m2/g olarak belirlenmiş ve bu değer sentezlenen tüm katalizörler içerisinde en yüksek olarak tespit edilmiştir. Sentezlenen katalizör yapısında kromun +6 değerlikte olmasının katalizörün aktiflik ve seçiciliğine olumlu etkileri bilinmektedir. XPS analiz sonuçlarıyla tüm katalizörlerde yapıdaki Cr+6/(Cr+3+Cr+6) oranının krom miktarı arttıkça azaldığı gösterilmiştir. Bu oran en yüksek (%90) hidrotermal sentez yöntemiyle sentezlenen kütlece %4 krom içeren katalizörde tespit edilmiştir. XPS analiz sonuçları ile γ-Al2O3 ve TiO2 desteklerde kromun önemli bir kısmının yüzeyde kaldığı, MCM-41 destekte ise gözenek içlerine daha fazla dağılım olduğu tespit edilmiştir. Yürütülen DR-UV-vis analizleriyle katalizör yapısındaki monokromat miktarlarının krom miktarı arttıkça azaldığı gösterilmiştir. İzobütan dehidrojenasyonunun incelendiği katalitik test çalışmaları sabit yatak şartlarında 600oC'de, atmosferik basınçta gerçekleştirilmiştir. Sentezlenen katalizörler içerisinde en iyi izobütan dönüşüm ve izobüten seçicilik değerleri hidrotermal sentez yöntemiyle sentezlenen katalizörlerde elde edilmiştir. Hidrotermal sentez yöntemiyle sentezlenen kütlece %4 ve %6 krom içeren katalizörlerde yakın dönüşüm oranları (~%60) ve seçicilik değerleri (~%80) belirlenirken, %10 krom içeren katalizör için en düşük dönüşüm ve seçicilik değerleri tespit edilmiştir.