Tungstofosforik Asit İçerikli Mezogözenekli Alümina Katalizörleri İle Sentez Gazından Doğrudan Dimetil Eter Üretimi: Basınç, Sıcaklık Ve Katalizör Oranının Etkisi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2019

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Derya Erkal Uslu

Danışman: NURAY OKTAR

Özet:

Metanol sentez ve metanol dehidrasyon reaksiyonlarını bir arada gerçekleştirebilen katalizör çiftleri kullanılarak, sentez gazından doğrudan elde edilebilen dimetil eter (DME), alternatif temiz dizel yakıt olarak oldukça umut vericidir. Bu tez çalışmasının amacı, tungstofosforik asit (TPA) içerikli mezogözenekli alümina katalizörü varlığında sentez gazından doğrudan yöntemle DME üretimidir. Gerçekleştirilen çalışmada, mezogözenekli alümina (SMA) soljel yöntemi ile sentezlenmiştir. Kütlece %5, 10 ve 25 oranında TPA, SMA yapısına emdirme ve tek kap yöntemleriyle yüklenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakterizasyonu XRD, N2 fizisorpsiyon, FTIR, SEM-EDS, ICP-MS, TGA ve TPR teknikleri ile gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin aktivite testleri yüksek basınca dayanıklı sürekli akışlı dolgulu kolon reaktör sisteminde, H2/CO =1/1 besleme oranı ile, 30-50 bar basınç, 200-300°C sıcaklıkta gerçekleştirilmiştir. Tez kapsamında reaksiyon basıncı ve sıcaklığının yanı sıra, katalizör çiftini oluşturan metanol sentez ve metanol dehidrasyon katalizörlerinin kütlesel oranlarının (1/1, 1/2, 2/1) ürün dağılımına etkisi de incelenmiştir. Karakterizasyon sonuçlarına göre hedeflenen katalizör yapıları başarılı bir şekilde sentezlenmiştir. Sentezlenen TPA içerikli SMA katalizörleri arasında, sentez gazından doğrudan DME üretiminde en yüksek katalitik aktiviteyi emdirme yöntemi ile sentezlenen 25TPA@SMA katalizörü vermiştir. SMA600 katalizörü ile %44,8 CO dönüşümü, 25TPA@SMA katalizörü ile %56,5 CO dönüşümü elde edilmiştir. Bu nedenle alümina yapısına yüklenen TPA heteropoliasidinin çalışmada pozitif etki oluşturduğu sonucuna ulaşılmıştır. TPA'nın tek kap yöntemi ile SMA yapısına yüklenmesi ile sentezlenen 25TPA/SMA katalizörünün DME seçiciliği (%54,4), 25TPA@SMA katalizörünün DME seçiciliğinden (%52,6) daha yüksek elde edilmiştir. Ayrıca, TPA'nın düşük gözenek çapından kaynaklı kütle transfer sınırlamasının alümina destek malzemesi kullanılarak aşıldığı görülmüştür. Çalışmada optimum reaksiyon basıncı 50 bar ve reaksiyon sıcaklığı ise 275°C olarak belirlenmiştir. Metanol sentez ve metanol dehidrasyon katalizörlerinin 2/1 kütlesel oranında kullanıldığı reaksiyonda, 1/1 oranındakine göre CO dönüşümünde %23,6'lık artış sağlamıştır. Son olarak, bu tez çalışmasında üstün yanma performanslı, çevre dostu, kolay depolanma ve taşınma karakteristiklerine sahip DME'nin tek bir reaktörde ekonomik olarak üretimi gerçekleştirilmiştir