Manganoksit, kobaltoksit, gümüş ve nikel içeren farklı destekli katalizörlerin sentezi ve karakterizasyonu


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2012

Öğrenci: DERYA MERCAN

Danışman: FİLİZ DEREKAYA

Özet:

Bu çalışmada Al2O3-ZrO2 ve CeO2-ZrO2 içeren Ni, Ag, MnO ve Co3O4 katalizörlerinin sentezi ve karakterizasyonu çalışılmıştır. Katalizörler birlikte çöktürme yöntemi, yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemi, ultrasonik karıştırma altında yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemleri kullanılarak hazırlanmıştır. Katalizörlerin karakteristik özelliklerini belirlemek amacıyla; X-Işınımı kırınım deseni analizleri, N2 fizisorpsiyon çalışmaları, taramalı elektron mikroskopisi (SEM) ve geçirmeli elektron mikroskopisi (TEM) analizleri, sıcaklık programlı indirgeme (TPR-H2) analizleri, termogravimetrik (TGA) analizleri, XPS analizleri gerçekleştirilmiştir. X-Işını kırınım deseni analizlerinden katalizörlerin yapılarında genel olarak: MnO, MnO2, Mn2O3, CeO2, ZrO2, CeZroksit, CoO, Co3O4, Ag, NiO, Al2O3, NiAl2O4, CoAl2O4 kristal fazlarının oluştuğu belirlenmiştir. Ayrıca hazırlama yönteminin değişmesi ile piklerin çıkış açıklarının kaymış ve bazı kristal fazların hazırlama yöntemine bağlı olarak kaybolmuş ya da oluşmuştur. En yüksek BET yüzey alanı sonuçları Ni/Al2O3/ZrO2 ve MnO2/Al2O3/ZrO2 katalizörlerinde elde edilmiştir. Katalizörler ultrasonik karıştırma cihazı kullanılarak yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlandığında daha yüksek yüzey alanı sonuçları vermişlerdir. Katalizörlerin mikro+mezo gözenek hacimlerinin toplam gözenek hacim değerlerine yakın olmasından dolayı katalizörlerin yapısının daha çok mikro+mezo gözeneklerden oluştuğu belirlenmiştir. Katalizörler mezo gözeneklilik sınırları içinde ortalama gözenek çapı değerleri vermiştir. Ultrasonik karıştırma cihazı kullanılarak yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlanmış katalizörlerde daha homojen gözeneklilik olmuştur. N2 fizisorpsiyon çalışmalarına göre en iyi karakteristik sonuçlar Ultrasonik karıştırma cihazı kullanılarak yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlanmış katalizörlerde elde edilmiştir. Sıcaklık programlı indirgeme (TPRH2) çalışmalarından katalizörlerin genel olarak 2500C' den sonra indirgenmeye başladığı ve indirgemenin iki basamakta gerçekleştiği belirlenmiştir. SEM ve TEM analizlerinden katalizörlerin yapısının genel olarak küresel parçacıklarda oluştuğu ve homojen bir yapının olduğu, parçacıklar arası boşlukların az olduğu sonucu çıkarılmışır. Katalizörlerin hazırlama yönteminin değişmesi ile yapıdaki homojenliğinin ve partikül arasındaki boşluklarında değiştiği görülmüştür. Elde edilen karakterizasyon sonuçları katalizörlerin ultrasonik karıştırma altında yüzey aktif adde destekli birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlandığında daha iyi özelliklere sahip olduğunu göstermiştir. Yüzey aktif madde destekli birlikte çöktürme yöntemi ile ultrasonik karıştırmanın kullanıldığı yöntem de benzer sonuçlar elde edilmiştir. Kullanılan yüzey aktif madde (CTAB) nin etken olduğu, ultrasonik karıştıranın CTAB' nin yanında çok da etkili olmadığı belirlenmiştir.