Üç boyutlu düzenli makrogözenekli malzeme destekli nikel içeren katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve katalitik aktivitelerinin incelenmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2016

Öğrenci: İKBAL AY

Danışman: FİLİZ DEREKAYA

Özet:

Üç boyutlu düzenli makrogözenekli (3DOM) yapıda CeO2 ve ZrO2 destekler içeren 50/50 mol. % NiO/3DOM CeO2 ve 50/50 mol %. NiO/3DOM ZrO2 katalizörlerinin sentez ve karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin ve destek malzemelerin katalitik aktiviteleri NH3'den H2 üretim reaksiyonu incelenmiştir. 3 DOM destekler kolloidal kristal şablonlama tekniği kullanılarak hazırlanmış ve 3 DOM yapıya nikel gaz kabarcığı destekli çöktürme yöntemi ile eklenmiştir. Hazırlanan tüm destek malzemelerin ve katalizörlerin karakteristik özelliklerini belirlemek için taramalı elektron mikroskopisi (SEM-EDX), x-ışını kırınım deseni analizi (XRD) ve N2 fizisorpsiyon analizleri kullanılmıştır. Karakterizasyon çalışmaları sonucunda yapıda bulunan kristal fazlar, ortalama kristal boyutları, 3DOM gözenek çapı, çok noktalı yüzey alanı, ortalama gözenek çapı, gözenek hacmi ve azot adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri belirlenmiştir. Taramalı elektron mikroskopisi çalışmaları 591-713 nm arasında çapları değişen polistiren kürelerinin oluştuğunu; PS kürelerinin şablon olarak kullanılmasının ardından gözenek çapları 204-321 nm arasında değişen 3DOM yapıda CeO2 ve ZrO2 desteklerinin başarılı bir şekilde elde edildiği; gözenek duvarlarının kalınlaşmasından NiO'in 3DOM destek yapısına başarılı bir şekilde katıldığı belirlenmiştir. Gözenek çaplarındaki daralma gözenek duvarları içine giren NiO den kaynaklanmıştır. EDX analiz sonuçları gaz kabarcığı destekli çöktürme yöntemi ile NiO/3DOM CeO2 katalizöründe istenen molar bileşime ulaşıldığı fakat NiO/3DOM ZrO2 katalözöründe istenilen molar bileşime ulaşılamadığı belirlenmiştir. X-ışını kırınım deseni analizi katalizör ve destek yapısında istenilen kristal faz yapısının oluştuğunu göstermiştir. N2 fizisorpsiyon analizi sonuçları yapıda mezo+mikro gözeneklerin olduğunu göstermiştir. Katalitik aktivite çalışmaları sabit yataklı reaktörde 400-600°C sıcaklık aralığında amonyaktan hidrojen eldesi için gerçekleştirilmiştir. Reaksiyon öncesi katalizörler 500°C sıcaklıkta saf hidrojen kullanılarak indirgenmiştir. 3DOM destekli katalizörlerde 500°C sıcaklığa kadar katalitik aktivitelerin ihmal edilecek düzeyde olduğu belirlenmiştir. 500°C sıcaklıkta Ni/3DOM ZrO2 ve Ni/3DOM CeO2 katalizörleri sırasıyla %1,36 ve %1,60 dönüşüm göstermiştir. Reaksiyon sıcaklığının yükselmesi katalizörlerin dönüşümünü arttırmıştır. 600°C sıcaklıkta Ni/3DOM ZrO2 için %5,06 ve Ni/3DOM CeO2 için %18,58 dönüşüme ulaşılmıştır.