Metanın Kuru Reformlanma Reaksiyonu için Mezogözenekli Alümina Destekli Katalizörlerin Geliştirilmesi

Tez Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Türkiye

Tez Danışmanı: Nail Yaşyerli

Tezin Onay Tarihi: 2020

Tezin Dili: Türkçe

Özet:

Metanın kuru reformlanma reaksiyonu, sera etkisine neden olan metan ve karbondioksit gazlarını sentez gazına dönüştürebilme potansiyeli nedeniyle günümüzde oldukça önem kazanmış bir reaksiyondur. Yüksek lisans tez çalışması kapsamında bu reaksiyon için kok oluşumuna karşı dirençli, aktif ve kararlı katalizörler geliştirmek amacıyla mezogözenekli alümina destekli monometalik Ni katalizörleri emdirme ve tek kap, bimetalik Ni-Ce katalizörleriyse tek kap yöntemiyle sentezlenmiştir. Ayrıca karşılaştırma yapmak amacıyla ticari alümina ve CeO₂ destekli, Ni içerikli katalizörler emdirme yöntemiyle hazırlanmıştır. Alümina destek malzemesi, modifiye sol-jel yöntemi adı verilen inert ortamda gerçekleşen yeni bir yöntemle sentezlenmiştir. Seryumun metanın kuru reformlanma reaksiyonundaki katalitik aktivite ve kok oluşumu üzerindeki etkilerini belirlemek amacıyla Ni miktarı sabit tutularak (kütlece %5), farklı miktarlarda Ce (kütlece %15-25-35) tek kap yöntemiyle alümina destek malzemesinin yapısına yüklenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özelliklerini belirlemek amacıyla N₂ adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM-EDS, ICP-OES, FTIR, piridin adsorplanmış numunelerin FTIR spektroskopisi ve TGA yöntemleriyle karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. XRD analiz sonuçları alümina destekli Ni içerikli monometalik katalizörlerin yapısına Ce ilavesinin, Ni partiküllerinin kristal boyutunda bir azalışa neden olduğunu gösterirken, DRIFT analizleri ise katalizörlerin yapısına Ce ilavesinin Lewis asiditesinde azalmaya neden olduğunu göstermiştir. 800 ^oC’de indirgenen katalizörlerin; 750 ^oC reaksiyon sıcaklığında ve CH₄/CO₂/Ar=1/1/1 besleme reaktant oranı varlığında, dolgulu kolon reaktör sisteminde, katalitik aktivite test çalışmaları gerçekleştirilmiştir. 4 saatlik katalitik aktivite testleri sonucunda 5Ni-MSGA katalizörünün yüksek aktivite verdiği fakat yapısında yaklaşık %8’lik bir karbon birikimi olduğu görülmüştür. Katalizör yapısına kütlece %25 Ce ilavesiyle, kok oluşumu neredeyse tamamen engellenmiştir ve elde edilen 5Ni-25Ce-MSGA katalizörü vermiş olduğu %79 CH₄ ve %87 CO₂ dönüşüm değerleriyle en aktif ve kararlı katalizör olmuştur. Çalışmanın son aşamasında, 5Ni-25Ce-MSGA katalizörü kullanılarak 750 ^oC’de 25 saat uzun ömürlülük testi gerçekleştirilmiştir. Katalizör 25 saat boyunca aktivitesini ve kararlılığını korumuştur.