Amonyum borandan sıvı fazda hidrojen üretimi için stiren divinil benzen ve alümina destekli katalizör geliştirilmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2013

Öğrenci: TAYYİBE ŞİMŞEK

Danışman: GÖKSEL ÖZKAN

Özet:

Kimyasal hidrojen depolama bileşiklerinin başında, özellikle son yıllarda dikkat çeken yüksek hidrojen kapasiteli (kütlece %19,6 H2), sulu çözeltide kararlı yapısergileyen amonyum boran (AB;NH3BH3) gelmektedir. Düşük sıcaklıkta veyüksek verimde AB'den hidrojen üretiminin amaçlandığı bu çalışmada AB'ninheterojen fazda katalitik hidrolizi çalışılmıştır. Deneysel çalışmalarkatalizörlerin sentezi, parametrik tepkime deneyleri ve kinetik parametrelerin belirlenmesi olmak üzere üç aşamada yürütülmüştür. Destek maddesi olarak SDVB ve Al2O3, aktif madde olarak Pt, Ru, Co, Cs ve Sn'ın seçildiği çalışmada katalizörler, emdirme tekniği ve katyon değişimi ile hazırlanmıştır. Sentezlenen katalizörlerin bazı karakteristik özellikleri belirlenmiş ve aktif maddelerin destek maddesi yüzeyinde genellikle homojen dağılarak nano boyutlarda kaplandıkları görülmüştür. Çalışmanın ikinci aşamasında, AB'den hidrojen üretimi üzerine başlangıç konsantrasyonu, katalizör miktarı ve sıcaklık parametrelerinin etkisi incelenmiş ve sonuçta her bir katalizör için %hidrojen üretim verimleri belirlenmiştir. Değerlendirmeler sonucunda, 500C'de %1Pt/Al2O3, %1Ru/Al2O3, %2Sn/SDVB ve %2Cs/SDVB katalizörlerinin sırasıyla %87, %84,4, %84,4, %84,4 oranında hidrojen üretim verimiyle en yüksek performansı gösteren katalizörler olduğu belirlenmiştir. Cs ve Sn'nin SDVB destek maddesinde yüksek, Al2O3'de düşük performans gösterdiği görülmüştür. Son aşamada ise gözlenen reaksiyon hız ifadesi için üstel kinetik önerilmiş ve yapılan analizler sonucu %5Co/Al2O3 katalizörünün AB'ye göre sıfırıncı mertebe, diğer katalizörlerin birinci mertebe olduğu belirlenmiştir. Ayrıca katalizör miktarının Pt, Ru ve Co katalizörlerinde reaksiyon hız sabitiyle doğrusal ilişkili olduğu, AB başlangıç konsantrasyonunun 40 0C'de Ru, Co içeren katalizörlerde etkili olmadığı, Pt katalizöründe etkin olduğu tespit edilmiştir. Tüm katalizörler için aktivasyon enerjileri hesaplanmış ve örnek olarak verilen dört katalizör için aktivasyon enerjileri sırasıyla, 32, 29, 30 ve 31 kj mol-1 olarak hesaplanmıştır.