Hidrojen sülfürden hidrojen üretimi için karbon esaslı katalizörlerin geliştirilmesi


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya Mühendisliği, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2025

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: MERT YEKTA DOĞAN

Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Nail Yaşyerli

Özet:

Doktora tez çalışması kapsamında, H2S bozunma reaksiyonu ile COx içermeyen hidrojen üretimi amaçlanmıştır. Bu amaçla farklı karbonizasyon sıcaklıklarında (800–1000 °C) ve sabit sürede (45 dakika) talaş bazlı aktif karbon sentezlenmiştir. Aktif karbon ve Fe ve W içerikli aktif karbon destekli katalizörlerin konvansiyonel ve mikrodalga reaktörlerdeki H₂S bozunma reaksiyonundaki performansları incelenmiştir. Metal ve destek etkilerini değerlendirmek amacıyla ticari aktif karbon (CMC1 ve CMC2) destekli Fe-, W- ve Mo- içerikli katalizörler de hazırlanmıştır. Katalizörler; N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM, TEM, ICP-OES, elemental analiz, RAMAN, XPS ve TGA-DTA teknikleri ile karakterize edilmiştir. 800oC’de karbonizasyonu gerçekleştirilen aktif karbonun (AC-T-800-45) amorf yapıya sahip olduğu ve yapısında mikro ve mezogözeneklerin birlikte yer aldığı belirlenmiştir. Katalizörler, 400–1000 °C reaksiyon sıcaklığı aralığında konvansiyonel ve mikrodalga reaktör sistemlerinde test edilmiştir. Konvansiyonel sistemde aktif karbon destekli katalizörler, CMC1 desteklilere kıyasla daha yüksek H2S dönüşümü sağlamış; XPS analizlerinde W içerenlerde WS2, Fe içerenlerde ise elementel kükürt ve sülfat oluşumu gözlenmiştir. Online FTIR testlerinde CS2, CO ve düşük miktarda CO2 oluşumu tespit edilmiştir. Ayrıca Mo katkısının ticari mezogözenekli karbon destekli katalizörlerde aktiviteyi artırdığı saptanmıştır. Farklı sıcaklıklarda karbonize edilen AC-T-800-45, AC-T-900-45 ve AC-T-1000-45 numuneleri her iki reaksiyon sisteminde test edilmiş; artan sıcaklıkla grafitleşme ve mezogözeneklilik artmış, en yüksek sp2/sp3 oranı ve π-π* geçişleri AC-T-1000-45'te elde edilmiştir. Bu yapı, mikrodalga etkileşimini güçlendirerek hedef sıcaklığa daha düşük enerjiyle ulaşılmasını sağlamıştır. 700 °C’de AC-T-1000-45 katalizörü ile konvansiyonel sistemde %13, mikrodalga sistemde %35 H2S dönüşümü sağlanmış; aynı sıcaklıkta teorik denge dönüşümünün %16 olduğu belirlenmiştir. Mikrodalga reaktörde daha yüksek dönüşüm değerlerinin elde edilmesi, reaktör yatağında “sıcak noktaların” oluşmasıyla açıklanabilir. Sonuçlar, talaş bazlı, fosforik asitle aktive edilmiş aktif karbonların her iki sistemde de yüksek katalitik performans ve enerji verimliliği sunduğunu göstermiştir.