Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2015
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Arzu DİNLER
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Fatma Suna Balcı
Eş Danışman: Timur Doğu
Özet:Yapılan çalışmada, MCM-41 ve SBA-15 destek yapıları ve 0,02, 0,05 ve 0,10 nmetal/nSi oranlarında tekli kombinasyonda Al, Cr ve Fe yüklemeli metal-MCM-41 ve metal-SBA-15 katalizörleri doğrudan hidrotermal sentez yöntemi kullanılarak sentezlenmiştir. XRD sonuçlarından metal yüklemesi ile destek yapının düzenli gözenek yapısını koruduğu görülmüştür. Sentez çözeltisine ilave edilen metal kaynağının büyük bir kısmının MCM-41 yapısına yerleştirilebildiği, SBA-15 yapısına ise düşük düzeylerde veya nispeten yerleşmediği EDS sonuçlarından belirlenmiştir. Azot adsorbsiyon/desorpsiyon izoterm davranışı tüm örnekler için mikro-mezo gözenekli yapıya ait Tip IV izotermi olarak elde edilmiştir. MCM-41 ve SBA-15 destek yapıları için BET yüzey alanları, sırasıyla 1119 ve 855 m2/g olarak bulunmuştur. Yüzey alan, toplam gözenek ve mezogözenek hacim değerlerinde metal-MCM-41 numunelerinde sentez çözeltisindeki metal miktarı artışı ile destek yapıya göre azalma gözlenirken, metal-SBA-15 numunelerinde ise belirgin değişimlerin olmadığı gözlenmiştir. Her iki destek yapı için mikrogözenek boyutu birbirine benzer (5-6 Å) elde edilirken, mezogözenek bölgesinde SBA-15 numunelerinin (65-70 Å) MCM-41 numunelerine (25- 28 Å) göre yaklaşık 2,5 kat fazla olduğu belirlenmiştir. Piridin ile yapılan FTIR çalışmalarından, Bronsted asit merkezlerinin en belirgin Al ve Cr yüklemeli MCM-41 numunelerinde, Lewis+Bronsted asit merkezinin Al ve Cr yüklü SBA-15 ve Al ve Fe yüklü MCM-41 numunelerinde, Lewis asit merkezinin Fe yüklü SBA-15 ve Al ve Fe yüklü MCM-41 numunelerinde daha belirgin olduğu gözlenmiştir. Lutidin çalışmalarında ise Bronsted asit merkezinin, Al ve Cr yüklü MCM-41 numunelerinde daha belirgin olduğu gözlenmiştir. Sentez çözeltisinde metal/Si mol oranı 0,10 tutularak sentezlenen tüm katalizörler 250-400oC şartlarında diferensiyel reaktörde etanolün oksidasyonunda ve aynı oranda Al yüklü katalizörlerle dehidrasyonunda test edilmiştir. Oksidasyon çalışmalarında, Fe ve Al yüklemeli numunelerde sıcaklık artışı ile etanol dönüşümünün arttığı ve en yüksek değerin (%100) 350oC'de Fe10-SBA- 15 ile elde edildiği belirlenmiştir. Cr yüklemeli numunelerde ise düşük sıcaklıklarda dönüşümün yüksek olduğu (150oC'de %67) ve sıcaklık artışı ile ciddi bir değişim sergilemediği gözlenmiştir. Dehidrasyon da dönüşüm sıcaklık artışı ile artmış ve 400 0C de 0,56'ya ulaşmıştır.Oksidasyonun ana ürünlerinin asetaldehit ve asetikasit+su karışımı (yüksek oranda su) olduğu, az miktarlarda etilen, dietileter, karbondioksit oluşumuna rastlandığı, dehidrasyonda ise ana ürünlerin etilen ve dietileter olduğu belirlenmiştir. Al yüklemeli katalizörlerde etilen ve dietileter seçimliliğinin, Fe ve Cr yüklemeli numunlerde ise asetaldehit seçimliliğinin daha yüksek olduğu belirlenmiştir.