METANIN TOPLAM OKSİDASYON REAKSİYONUNDA LaNiMO3 (M=(Mn, Co, Cu, Ag) PEROVSKİT KATALİZÖRLERİNİN AKTİVİTELERİNİN İNCELENMESİ


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANA BİLİM DALI, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2021

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Esra BULAGAY

Danışman: Filiz Derekaya

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmada farklı metal içerikli LaNi0.5M0.5O3 (M=Ag, Cu, Co, Mn) perovskit katalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve metanın toplam yanma reaksiyonları için aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. LaNi0.5M0.5O3 (M=Ag, Cu, Co, Mn) perovskit katalizörleri hem birlikte çöktürme yöntemi ile hem de Pechini sol-jel yöntemi kullanılarak sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakteristik özelliklerini belirlemek için X-ışını kırınımı, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon, elektron mikroskopisi (SEM ve HRTEM), Endüktif eşleşmiş plazma optik emisyon spektrometresi (ICP-OES) ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS) karakterizasyon teknikleri uygulanmıştır. Karakterizasyon analizleri sonucunda; katalizörlerin kristal fazları, ortalama kristal boyutları, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri, gözenek hacim değerleri, ortalama gözenek çapları, yüzey alanları, yüzey topografyası, katalizör faz yapısında bulunan bileşenlerin oranı, elementel kompozisyon ve elementlerin oksidasyon halleri ile ilgili sonuçlar elde edilmiştir. X-ışını kırınım deseni katalizörlerde NiO, La2O3, MnO, Co3O4, CuO ve metalik Ag kristal fazlarının oluştuğunu göstermiştir. En şiddetli piklerden hesaplanan ortalama kristal boyutu değerlerinden her iki yöntemle hazırlanan LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörünün diğer katalizörlere göre daha yüksek ortalama kristal boyutuna sahip oldukları belirlenmiştir. Ortalama gözenek çapları genel olarak katalizör yapılarının %50’ den fazlasını mikro+mezo gözeneklerin oluşturduğunu göstermiştir. BET çok noktalı yüzey alan sonuçları incelendiğinde ise hazırlama yöntemi açısından karşılaştırma yapıldığında birlikte çöktürme yöntemi ile hazırlanmış katalizörlerde daha yüksek yüzey alanları elde edilmiştir. Katalizörlerin katalitik aktiviteleri metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu için 300-800oC sıcaklık aralığında gerçekleştirilmiştir. Metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu O2 ile ön işlem yapmadan ve 1 saat boyunca oda sıcaklığında O2 ile ön işlem yapılarak gerçekleştirilmiştir. En iyi katalitik aktiviteyi O2 ile ön işlem uygulanmış birlikte çöktürme yöntemiyle sentezlenmiş Mn katkılı LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörü göstermiştir. LaNi0.5Mn0.5O3 katalizörü metanın toplam oksidasyonu reaksiyonu için ön işlem olmadan 560oC’de %50 dönüşüm verirken, ön işlem uygulanmış olarak 557oC’de %50 dönüşüm vermiştir.


Anahtar Kelimeler

Perovskit, Metan, Oksidasyon