Yüksek sıcaklıkta karbondioksit gazının uzaklaştırılması için Ca esaslı sorbentlerin geliştirilmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2019

Öğrenci: ELİF AKSOY

Danışman: SENA YAŞYERLİ

Özet:

Bu çalışmada, yüksek sıcaklıkta yüksek CO2 tutma kapasitesine sahip, düşük maliyetli, rejenere edilebilir, yapısal olarak kararlı yeni CaO içerikli sorbent/sorbentlerin geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, doğal malzemeler ve sentetik sorbentler ile çalışılmıştır. Sorbentlerin yapısal ve fiziksel özelliklerinin belirlenmesi amacıyla XRF, TGA-DTA, XRD, ICP-MS, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, CO2-TPD ve SEM karakterizasyon çalışmaları yürütülmüş ve yüksek sıcaklıkta CO2 tutma deneyleri, %4 CO2-He gaz karışımı ile farklı sıcaklıklarda dolgulu kolon reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. Doğal malzemelerden kireç taşı ve hidromanyezit minerali ile çalışmalar yürütülmüştür. Kireç taşı, durgun hava ve hava akış ortamında olmak üzere iki farklı şekilde kalsine edilerek sırasıyla KT-K ve KT-H sorbentleri hazırlanmıştır. Hidromanyezit mineralinden, mineralinin kalsinasyonu ile HM sorbenti, yıkanmış hidromanyezitin kalsinasyonu ile HM-D sorbenti, sitrik asitle muamale edilmiş hidromanyezitin kalsinasyonu ile HM-S sorbenti, yıkanmış ve sitrik asitle muamele edilmiş hidromanyezitin kalsinasyonu ile HM-DS sorbenti hazırlanmıştır. HM-S ve HM-DS sorbentlerinde sitrik asit/(Ca+Mg) mol oranı 1, 5 olacak şekilde ayarlanmıştır. XRD analizi ile sorbentlerin esas olarak CaO fazından oluştuğu, hidromanyezit mineralinden hazırlanan sorbentlerin yapısında ayrıca MgO fazının da bulunduğu belirlenmiştir. KT-K ve HM-S sorbentleri ile farklı sıcaklıklarda gerçekleştirilen CO2 tutma deneyi sonucunda elde edilen "breakthrough" eğrilerinden, sıcaklıklık artışı ile CO2 çıkışının daha erken ve daha yüksek konsantrasyonlarda gerçekleştiği görülmüştür. CO2 tutma deneyi sonrası sorbentlerin yapısının CaCO3 fazından oluştuğu, hidromanyezit mineralinden hazırlanan sorbentin yapısında bulunan MgO fazının ise inert faz olarak kaldığı belirlenmiştir. Sentetik olarak "Sol-jel pechini" ve kompleksleştirme yöntemleri ile sırasıyla CaO-S ve CaO-K sorbentleri sentezlenmiştir. Sentezlerde eş molar metal tuzu ve sitrik asit çözeltisi kullanılmıştır. Sorbentlerin CaO fazından oluştuğu XRD analizi ile belirlenmiştir. Farklı sıcaklıkta gerçekleştirilen CO2 tutma deneyleri sonrası elde edilen "breaktrough" eğrileri incelendiğinde sorbentlerin benzer "breaktrough" davranışı sergilediği ve en yüksek CO2 tutma kapasitesine 650°C sıcaklıkta ulaştığı görülmüştür. CaO-K sorbentinin CO2 tutma deneylerinin tekrar edilebilirliği ve CO2 tutma-rejenerasyon döngü performansı 650°C sıcaklıkta test edilmiştir. Sorbentin CO2 tutma deneylerinin tekrar edilebilir olduğu ve 5 CO2 tutma-rejenerasyon döngü sonrasında ilk deneye göre aktivitesinin yaklaşık %50'sini koruduğu belirlenmiştir.