H2s'ün Elementel Kükürde Seçici Oksidasyonu İçin Katalizör Geliştirilmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2016

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Yusuf Cambaz

Danışman: NAİL YAŞYERLİ

Özet:

Son yıllarda çevre kirliliğine olan duyarlılık artmakta ve hemen hemen her üretimin gündem maddesini çevre kirliliği oluşturmaktadır. Çevre kirliliğine sebep olan en önemli kirleticilerden biri de Hidrojen Sülfür (H2S) gazıdır. Yüksek toksik özelliğe sahip olan bu gazın hem çevreye, hem insan sağlığına hem de ekipmanlara zarar verdiği için giderilmesi gerekmektedir. H2S gazı zararları olmasına rağmen uygun yöntemlerle giderildiğinde elementel kükürt elde edilerek yararlı hale de getirilebilir. H2S gazından elementel kükürt elde etmek için genelde iki proses kullanılmaktadır. Bunlardan birisi Claus Prosesi diğeri MODOP (Mobil Direct Oxidation Process)'dur. Her iki proses de katalitik proses olup, kullanılan katalizörün verime etkisi önemlidir. Bu çalışmada, H2S'ün giderilmesinde seçici katalitik oksidasyon reaksiyonu ile elementel kükürt eldesi (H2S + 1/2O2 → S + H2O) için krom oksit esaslı Cr ve Ce karışık metal oksit katalizörlerinin geliştirilmesi ve katalitik aktivitelerinin incelenmesi amaçlanmıştır. Çalışmada farklı molar oranlarındaki krom ve seryum oksit (Cr-O, Cr2,7Ce1,3, Cr2Ce2, Cr2Ce2-EA, Cr3Ce, Cr2,7Ce1,3-SiO2) katalizörleri kompleksleştirme yöntemi ile hazırlanmıştır. Katalizörlerin EDS sonuçları metallerin yapıya istenilen oranlarda yerleştirilebildiğini göstermiştir. XRD sonuçlarında Cr-O katalizörü hariç diğer katalizörlerin hepsinde Cr2O3 ve CeO2 pikleri tespit edilmiş, Cr-O katalizöründe ise sadece Cr2O3 pikleri gözlenmiştir. Katalizörlerin H2S'ün elementel kükürde seçici katalitik oksidasyon reaksiyonundaki aktiviteleri sabit yatak reaktör sisteminde 250°C ve O2/H2S: 0,5 ml/dk gaz akış hızında test edilmiştir. Bu şartlarda en iyi aktiviteyi %70 H2S dönüşümü ve %100 kükürt seçiciliği ile Cr2,7Ce1,3 katalizörü göstermiştir. Sentez yönteminin aktiviteye etkisini araştırabilmek için en iyi kükürt veriminin elde edildiği Cr/Ce:2/1 molar oranındaki Cr2,7Ce1,3 (Cr/Ce:2/1) katalizörü birlikte çöktürme yöntemi ile de hazırlanmış ve aynı şartlardaki (250oC, O2/H2S:0,5) aktivite testi sonucunda H2S dönüşümü ve elementel kükürt seçiciliğinin azaldığı görülmüştür. Cr-Ce karışımına silika desteği sağlayarak elde edilen katalizörlerde ise O2/H2S oranı 0,5 olduğunda ve 250oC sıcaklıkta reaksiyon testi gerçekleştirildiğinde H2S dönüşümü %20'lere kadar düşmüş seçicilik ise %90'nın üzerinde olmuştur. Yapılan çalışmalar sonucunda kompleksleştirme yöntemi ile sentezlenen Cr2,7Ce1,3 katalizörünün H2S'ün seçici katalitik oksidasyonu ile elementel kükürt eldesi için en yüksek aktiviteye sahip olduğu tespit edilmiştir.