Akışkan yataklı membran reaktörlerde izobütan dehidrojenasyonunun incelenmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2008

Öğrenci: SALİHA KILIÇARSLAN

Danışman: MELTEM DOĞAN

Özet:

Yürütülen çalışmada, hidrojen için seçici bir palladyum kompozit membran hazırlanması ve bu membran performansının akışkan yataklı membran reaktör sisteminde izobütan dehidrojenasyonu ile izobüten eldesi reaksiyonu için araştırılması amaçlanmıştır. Son yıllarda izobüten, oktan sayısını artıran katkı maddeleri metil tersiyer bütil eter (MTBE) ve etil tersiyer bütil eter (ETBE) kullanımının artması ile önem kazanmıştır. ELP (electroless plating) tekniğiyle kaplama çalışmalarında, gözenekli cam tüpler destek malzemesi olarak kullanılmıştır. Sentezlenen Al(OH)3 jeli vakum altında desteğe emdirilmiştir. Vakum uygulaması 1 saat sürdürülmüş sonrasında Al(OH)3 yapısının γ-Al2O3'e dönüşümün sağlanması için desteğe 550oC' de ısıl işlem uygulanmıştır. Bu yükleme işlemi iki kez gerçekleştirilmiştir. Yüzeyde Al/Si oranı iki kez modifikasyondan sonra 5,65 (kütlece) olarak belirlenmiştir. Modifikasyonu yapılan destek sırasıyla asidik SnCl2, asidik PdCl2 ve saf suya daldırılarak aktifleştirilmiştir. Kaplama banyosu sıcaklığı 35oC' de, pH değeri 10-11 arasında tutularak aynı destek üzerinde altı kez kaplama işlemi gerçekleştirilmiştir. Altıncı kaplama sonrası yüzey bileşimi % 98,46 Pd, % 1,36 Si, % 0,18 Al ve kaplama kalınlığı 130 μm olarak belirlenmiştir. Modifikasyon ve kaplama işlemleri ile destek gözenek çap dağılımının nasıl değiştiği fizisorpsiyon ve civa porozimetresi verileri kullanılarak belirlenmiştir. Altıncı kaplama sonrası ortalama çapı 7 nm olan gözeneklerin yapıda arttığı görülmüştür. İzobütanın dehidrojenasyonu sentezlenen membran tüpün içinde saf Cr2O3 katalizörü üzerinde gerçekleştirilmiştir. Ortalama tane boyutu 84 μm olan Cr2O3 katalizör kullanılarak minimum akışkanlaşma hızı (umf) 17oC'de deneysel olarak 1,5 cm/s olarak bulunmuştur. Çalışmalar boş kolon hızı minumum akışkanlaşma hızının 1,7 katı olacak şekilde yürütülmüştür. Deneysel çalışmalar reaktör sıcaklığı 450oC' de tutularak ve membran tüplerin içi ve dışı arasında çok küçük bir basınç farkı (0,005 atm) yaratılarak gerçekleştirilmiştir. Akışkan yataklı membran reaktörde izobütanın izobütene dönüşüm oranının denge değerinin 1,5 katı olduğu belirlenmiştir.