Ni İçerikli Mezogözenekli Magnezya (Mgo) Ve Alumina (γ−Al2O3) Destekli Katalizörler Varlığında Asetik Asitin Buharlı Reformlanma Reaksiyonu


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2021

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Saleh AHMAT IBRAHIM

Danışman: NURAY OKTAR

Özet:

Bu çalışma kapsamında, asetik asitten çevre dostu, yenilenebilir ve sürdürülebilir temiz hidrojen üretiminde katalizör olarak kullanılmak üzere kok oluşumuna dirençli, geniş yüzey alanlı, kararlı ve yüksek katalitik aktiviteye sahip Ni içerikli, MgO ve γ−Al2O3 destekli katalizörler sentezlenmiş ve aktivite test çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Mezogözenekli MgO ve γ−Al2O3 destek malzemeleri sırasıyla hidrotermal ve EISA yöntemi ile hazırlanmıştır. Çalışmada, sentezlenen MgO ve γ−Al2O3 numunelerin yapısına Ni, Mg ve/veya La emdirme yöntemi ile ilave edilmiştir. Hazırlanan Ni içerikli, MgO ve γ−Al2O3 destekli katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özellikleri XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, SEM, EDS, FTIR, DRIFTS ve TGA-DTA analizleri ile belirlenmiştir. Katalitik aktivite test çalışmaları, dolgulu kolon sürekli akış reaktör sisteminde 750°C reaksiyon sıcaklığında, 1/2,5/2:AA/H2O/Ar besleme molar oranında, 3 saat süreyle yürütülmüştür. Aktivite test çalışması sonucunda, %100 asetik asit dönüşümü, %37,15 karbon oluşumu ile en yüksek hidrojen seçiciliği (%81,75) 5Ni@γ−Al2O3 varlığında elde edilmiştir. Ayrıca, 5Ni@γ−Al2O3 katalizörün yapısına ilave edilen magnezyumun katalitik aktiviteyi düşürdüğü, termal kararlılığı arttırdığı ve yüzey asiditesi azalttığı görülmüştür. TGA analizi ışığında, mono-metallik katalizör yüzeyinde biriken karbonun Mg eklenmesi ile %12,44’e kadar düşürüldüğünü belirlenmiştir. Gerçekleştirilen çalışmaların sonucunda katalizör destek malzemesinin, asetik asit dönüşümünü, hidrojen verimini ve karbon birikimini önemli ölçüde etkilediği tespit edilmiştir. Reaksiyon sıcaklığının (550°C, 650°C ve 750°C) ve besleme molar oranının (AA/H2O: 1/2,5; 1/5 ve 1/10) asetik asit dönüşümüne ve hidrojen seçiciliğine etkisinin 5Ni-3Mg@γ−Al2O3 katalizöründe incelenmiştir. Yürütülen çalışma sonucunda, beslemedeki suyun oranı arttıkça hidrojen verimi oldukça arttığı gözlenmiştir. Buna ek olarak, artan su miktarı ile asetik asit dönüşümü değişmezken artan sıcaklığın dönüşümü artırdığı görülmüştür. 750°C reaksiyon sıcaklığında yürütülen stabilite testi sonucunda 5Ni-3Mg@γ-Al2O3 katalizörü 12 saat boyunca aktif ve yüksek termal kararlılığa sahip olduğu belirlenmiştir. Sonuç olarak, sentezlenen katalizörler biyokütle bazlı asetik asitten alternatif yakıt hidrojen üretiminde yüksek aktivite göstermiştir