Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2023
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Nazlı KEŞAN
Danışman: Sena Yaşyerli
Özet:
Tez kapsamında, H2S varlığında biyogazın kuru reformlanma reaksiyonu için kok birikimine ve kükürt zehirlenmesine karşı dirençli katalizörlerin geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaç ile, alümina destekli tek metalli Ni, iki metalli Ni-Cu ve Ni-Cu-Ce katalizörleri emdirme yöntemiyle sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özelliklerini belirleyebilmek için XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, ATR-IR, DRIFT, TGA-DTA, SEM ve XPS analizleri gerçekleştirilmiştir. Hazırlanan katalizörlerin XRD analizlerinde, katalizörlerde elementel nikel ve γ-alümina yapılarına rastlanmıştır. Azot adsorpsiyondesorpsiyon analizi ile katalizörlerin mezogözenekli yapıda olduğu tespit edilmiştir. Çalışmanın ilk aşamasında, iki metalli Ni-Cu katalizörlerinin farklı H2S konsantrasyonlarında (2 ve 50 ppm), sabit yataklı reaktörde, 750°C reaksiyon sıcaklığında aktivite testleri yürütülmüştür. Nikel katalizörüne düşük miktarda bakır ilavesi (kütlece %3) aktiviteyi arttırırken, yüksek miktarda bakır ilavesi (kütlece %8) aktiviteyi düşürmüştür. Reaksiyon sonrası gerçekleştirilen XRD ve TGA analizlerinde, %8 bakır içeren Ni-Cu katalizör yapısında yüksek miktarda karbon (%34,28) olduğu belirlenmiştir. Ni-Cu katalizörünü geliştirmek amacıyla hazırlanan Ni-Cu-Ce katalizörüyle gerçekleştirilen aktivite testleri, nikel katalizörüne yapılan düşük miktarda bakır (kütlece %3) ve seryum (kütlece %8) ilavesinin kükürt ve kok birikimine karşı direnci arttırdığını göstermiştir. En iyi aktiviteye sahip Ni-Cu-Ce katalizörü ile farklı besleme konsantrasyonu (CH4/CO2:0,43; 0,66; 1,0; 1,50; 2,33), yüksek H2S konsantrasyonu (500 ppm) ve farklı katalizör sentez yöntemi (tek-kap sol-jel) gibi parametrelerin aktivite üzerindeki etkisi incelenmiştir. 8Ni- 3Cu-8Ce@SGA katalizörü ile en yüksek (%99 CH4, %51 CO2) ve kararlı aktivite, en yüksek CO2 içeriğine sahip olan CH4/CO2:0,43 besleme konsantrasyonunda elde edilmiştir. 500 ppm H2S varlığında gerçekleştiren aktivite testlerinde Ni-Cu-Ce@SGA katalizörü, kükürt zehirlenmesine karşı Ni katalizöründen daha fazla direnç sergilemiştir. Emdirme yöntemiyle sentezlenen Ni-Cu-Ce katalizörü 4 saatlik reaksiyon sonunda %32’lik CH4 dönüşümüne sahipken, tek kap sol-jel yöntemiyle sentezlenen Ni-Cu-Ce katalizörü aktivitesini kaybetmiştir. Çalışmanın son adımında, sentezlenen katalizör için rejenerasyon çalışmaları yürütülmüştür. Ni-Cu-Ce katalizörü düşük oksijen (%3) kısmi basınçlı ortamda rejene edilerek %66 CH4 ve %78 CO2 dönüşümleri elde edilmiştir.
Anahtar Kelimeler : Kuru reformlama; H2S ; Ni-Cu; Ce