Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2015
Öğrenci: DİLŞAD DOLUNAY ESLEK KOYUNCU
Eş Danışman: SENA YAŞYERLİ, NAİL YAŞYERLİ
Özet:Yüksek sıcaklık CO2 tutulmasında kullanmak üzere yüksek aktivite gösteren, kararlı ve rejenere edilebilir yeni sorbentlerin geliştirilmesinin amaçlandığı bu çalışmada; yeni hidrotalsit türü malzemeler, Ca içerikli silika destekli sorbentler ve Mg-Ca-Si içerikli doğal minerallerle çalışmalar yürütülmüştür. Sentezlenen sorbentler ve doğal minerallerin XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, ICP-MS, TGA-DTA, CO2-TPD, EDS, SEM ve XRF analizleri ile karakterizasyon çalışmaları yapılmış ve sabit yatak reaktör sisteminde CO2 tutulması deneyleri %4 CO2+He gaz karışımı ile 100-700 0C sıcaklık aralığında gerçekleştirilmiştir. Mg-Al hidrotalsit türü malzemeler birlikte çöktürme, hidrotermal, sol-jel ve kompleksleştirme yöntemleriyle hazırlanmıştır. Birlikte çöktürme yöntemiyle hazırlanan Mg-Al sorbenti 3000C'de CO2 tutulmasında en iyi aktiviteyi gösteren sorbent olmuştur. Yeni hidrotalsit türü malzemelerin (Mg-Fe ve Mg-Mn) sentezi birlikte çöktürme yöntemiyle gerçekleştirilmiş ve malzemeler CO2 tutulması için test edilmiştir. Hazırlanan yeni Mg- Fe ve Mg-Mn malzemelerin tabakalı hidrotalsit türü yapıya sahip olduğu yapılan XRD analizleriyle belirlenmiştir. Mg içerikli sorbentlerde yüzey bazik özelliğinin CO2 tutulması için önemli bir etken olduğu belirlenmiştir. Ca içerikli sorbentlerle yürütülen çalışmada farklı çöktürücü ajanlar (Na2CO3 ve K2CO3) kullanılarak Ca-Al sorbentleri (3Ca1Al-CPS) hazırlanmıştır. 3Ca1Al-CPS-Na2CO3 sorbentinde silisyumun etkisini gözlemlemek amacıyla farklı silisyum kaynakları (tetraetilortosilikat-TEOS, sodyum silikat ve SiO2) kullanılarak Ca-Al-Si sorbentleri hazırlanmıştır. Bu sorbentler içerisinde 3Ca1Al1Si-CPS-TEOS sorbentinin CO2 tutulmasında en iyi aktivite gösterdiği belirlenmiş ve yapısında alüminyum içermeyen 3Ca1Si-TEOS sorbenti de hazırlanmıştır. Ca içerikli sorbentlerde XRD analizi ile belirlenen esas yapı CaO olmakla birlikte Ca-Al (Ca12Al14O33, Ca3Al2O6) ve Ca-Si (Ca2SiO4) karışık oksit yapıları da gözlenmiştir. Mg-Ca-Si içerikli doğal minerallerle yürütülen çalışmada Kütahya yöresinden alınan manyezit- MgCO3 minerali ile Denizli/Acıpayam-Yolçatı mevkiinden alınan huntit-CaMg3(CO3)4 ve hidromanyezit-Mg5(CO3)4(OH)2.4H2O mineralleri kullanılarak 5500C sıcaklıkta CO2 tutma deneyleri gerçekleştirilmiştir. En yüksek CO2 tutma kapasitesi diğer minerallere göre daha yüksek CaO içeriğine sahip olan huntit minerali ile 3,8 mmol CO2/g sorbent olarak elde edilmiştir. 3Ca1Al-CPS-Na2CO3, 3Ca1Si-CPS-TEOS ve huntit-CaMg3(CO3) sorbentleriyle CO2 tutma- rejenerasyon döngü çalışmaları gerçekleştirilmiştir. On CO2 tutma-rejenerasyon döngüsü sonrası huntit-CaMg3(CO3) minerali en yüksek tutma kapasitesi gösteren sorbent olmuştur. Bununla birlikte CO2 tutma kapasitesi daha düşük olan 3Ca1Si-TEOS sorbenti CO2 tutma kapasitesini %80 oranında korumuştur. Çalışmanın son bölümünde, deaktivasyon modeli ile CO2 uzaklaştırılması için hız parametreleri (başlangıç reaksiyon ve deaktivasyon hız sabitleri) belirlenmiştir.