Amonyaktan hidrojen üretimi için seryum oksit, alumina ve silikat ile desteklenmiş demir, nikel ve kobalt içeren katalizörlerin sentez, karakterizasyon ve reaksiyon çalışmaları


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2015

Öğrenci: İBRAHİM ETHEM DOĞANAY

Danışman: DİLEK VARIŞLI

Özet:

Günümüzde, özellikle PEM yakıt hücreleri için gerekli olan COx içermeyen hidrojen üretimi için amonyak önemli bir kaynak olarak ön plana çıkmıştır. Bu tez çalışmasında, amonyaktan yüksek verimle hidrojen üretmek için seryum oksit (CeO2), alumina (Al2O3) ve silikat (SiO2) olmak üzere farklı destek maddeleri üzerine ıslak emdirme yöntemi ile demir, nikel ve kobalt öncül maddeleri ağırlıkça metal öncül/destek maddesi 0,05-1,0 aralığında olmak üzere yüklenerek katalizörler sentezlenmiş, yapısal özellikleri Azot fizisorpsiyon, XRD, SEM-EDS teknikleri ile belirlenmiş ve aktivite testleri sabit yataklı sürekli akış reaktöründe 0,1 g katalizör kullanılarak 60 ml/dak saf amonyak akışında 400-700oC reaksiyon sıcaklığında gerçekleştirilmiştir. Seryum oksit destek maddesi amonyaktan hidrojen üretiminde 600oC sıcaklıkta %70 dönüşüm verirken, demir yüklü katalizörleri %90 üzerinde dönüşüm vermiştir. Kobalt nitrat kullanılarak hazırlanmış olan Co@CeO2 tipi katalizörler ve nikel klorit kullanılarak hazırlanan Ni@CeO2 tipi katalizörler ile aynı koşullarda gerçekleştirilen deneylerde toplam dönüşüme ulaşılmıştır. Alumina destek maddesi ile hazırlanan katalizörlerden ağırlıkça metal/alumina oranı 0,4 ve üstü katalizörlerle aynı çalışma Şartlarında %90za yakın amonyak dönüşümü elde edilirken nikel ve kobalt yüklü katalizörlerde en yüksek dönüşümü veren optimum metal yüklemesi olduğu, bu değerin üzerine çıkıldığında dönüşümde düşüş gerçekleştiği dikkati çekmektedir.Bu bağlamda Ni@Al2O3(0,2) ve Co@Al2O3(0,4) katalizörleri ile 600oC sıcaklıkta toplam dönüşüme ulaşılmaktadır. Nikel yüklü silikat destekli katalizörlerden Ni@SiO2(0,4) katalizörü ile ise aynı koşullarda en yüksek dönüşüm vermeltedir. Elde edilen sonuçlar metal yükleme miktarı, metal dağılımı, yüzey alanı, metal-destek ilişkisi gibi özelliklerin katalizörlerin hem yapısal hem de amonyaktan hidrojen dönüşmüne büyük etkisi olduğunu göstermektedir.