Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2020
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: ÇİĞDEM OKUTAN
Eş Danışman: NAİL YAŞYERLİ, HÜSEYİN ARBAĞ
Özet:Bu çalışmada, metanın kuru reformlanma reaksiyonu ile sentez gazı eldesi için aktif, kararlı ve karbon oluşumuna karşı dirençli katalizörler geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, SBA-15 destekli Ni, Ni-Al, Ni-Zr ve Ni-Ti katalizörleri ile Al-SBA-15 ve Zr-SBA-15 destekli Ni katalizörleri farklı sentez yöntemleri ile hazırlanmıştır. Mezogözenekli SBA-15 destek malzemesi hidrotermal yöntem ile sentezlenmiştir. Al-SBA-15 ve Zr-SBA-15 destek malzemeleri tek-kap hidrotermal sentez yöntemiyle HCl (A), NaCl (S) ve HCl ile NaCl’ün (B) birlikte ilave edildiği üç farklı sentez koşulunda sentezlenmiştir. Hazırlanan tüm katalizörlerin reaksiyon öncesi ve/veya sonrası XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, ICP-OES, SEM, TEM, TG, piridin adsorplanmış FTIR analizleri gerçekleştirilmiştir. Hazırlanan katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonundaki aktiviteleri 750 °C sıcaklıkta sabit yataklı reaktör sisteminde test edilmiştir. Emdirme yöntemi ile hazırlanan SBA-15 destekli Ni, Ni-Al, Ni-Zr ve Ni-Ti katalizörleri arasında en yüksek aktivite 5Ni@ katalizöründen elde edilirken, bu katalizörün yapısında yüksek miktarda karbon birikimi belirlenmiştir. Sentez çözeltisine HCl ve NaCl’ün birlikte ilave edilerek hazırlanan Al-SBA-15 destekli Ni (5Ni@10Al-B) katalizörü yüksek katalitik aktivite göstermesine rağmen bu katalizörün yapısında da yüksek miktarda karbon birikimi olmuştur. Alüminyum kaynağının katalizörün aktivitesine ve karbon oluşumu üzerine etkisini incelemek amacıyla alüminyum nitrat tuzu kullanılarak sentezlenen 5Ni@10Al (n)-B katalizöründe bu çalışmada ulaşılan en yüksek katalitik aktivite (%86 CH4 ve %88 CO2 dönüşümü, 1,36 H2 verimi) elde edilmiş ve dört saatlik reaksiyon sonrası katalizör yüzeyindeki karbon miktarı da %0,015 olarak bulunmuştur. Zr-SBA-15 destekli Ni katalizörleri arasında en yüksek aktiviteyi ve aktiviteye göre en düşük karbon oluşumunu 5Ni@10Zr-A katalizörü ile elde edilmiştir. Sentez koşulunun ürünün yapısal ve fiziksel özelliklerini ve özellikle SBA-15 malzemesinin morfolojisini ve asiditesini değiştirdiği belirlenmiştir. 5Ni@10Al(n)-B katalizörü üzerinde yürütülen deneysel çalışmalar sonucu reaksiyonun görünür aktivasyon enerjisi 16,45 kcal/mol bulunmuştur.