Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Filiz AKTI
Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Fatma Suna Balcı
Eş Danışman: Timur Doğu
Özet:SBA-15, tek boyutlu hekzagonal yapısı, geniş gözenek boyutu, kalın gözenek duvarı, termal ve hidrotermal kararlılığı nedeniyle katalitik uygulamalarda destek malzeme olarak tercih edilmektedir. Alkollerin seçici oksidasyonunda yüksek aktivite gösterdiği bilinen bakır (Cu) ve kalay (Sn) aktif metalleri kullanılarak metal-SBA-15 katalizörler sentezlenmiştir. Metal/silisyum molar oranı sentez çözeltisinde 0,03-0,2 arasında seçilerek metaller tekli ve ikili kombinasyonlarda yapıya hidrotermal yöntem ile yüklenmiştir. Bazı kalay yüklemeli örneklerin sentezinde, metal kaynağı alkollerde çözündürülmüş ve silika kaynağı eklenmeden önce veya sonra, sentez çözeltisine ilave edilmiştir. Kalay yüklemeli bazı katalizörler, yarışmacı metal bileşiği varlığında Al/Si molar oranı 0,001 veya 0,005 alınarak sentezlenmiştir. X-ışını kırınım desenleri ve TEM (Geçirimli Elektron Mikroskobu) görüntüleri, SBA-15 destek yapının düzgün hekzagonal gözenek yapısının metal yüklemesi ile bozulmadığını göstermiştir. Destek malzemenin yüzey alan değeri 800 m2/g'dan metal yükleme ile artarak 1072 m2/g değerine kadar artmıştır. Ortalama BJH (Barrett-Joyner-Halenda) mezogözenek ve SF (Saito-Foley) mikrogözenek çapları sırasıyla 64-72 Å ve 5-10 Å arasında değişim göstermiştir. Mezo ve mikrogözenek hacim değerleri sırasıyla 0,8-1,27 cm3/g ve 0,17-0,28 cm3/g aralığında bulunmuştur. XRD, EDX (Enerji Dağılım X-Işını spektroskopisi) ve TEM görüntüleri, yarışmacı tuz ortamında sentezin metal yükleme başarısını olumlu etkilendiğini göstermiştir. Pridin ve lutidin prob moleküleri ile elde edilen FTIR (Fourier Transform Infrared Spektroskopisi) spekrumlarında, metal yükleme ile Bronsted ve Lewis asit merkezlerine ait pik şiddetlerinde belirgin artış görülmüştür. Yüksek sıcaklıklarda prob molekülü desorbsiyonunda bile Bronsted merkezlerine ait piklerin korunduğu görülmüştür. Destek yapı özelliklerinin korunduğu, yapısal özelliklerin iyileştiği ve metal yükleme başarısının yüksek olduğu örnekler, etanolün seçici oksidasyonunda test edilmiştir. Diferansiyel akış reaktörde 250-450oC aralığında, 0,5 etanol/O2 molar oranı yürütülen çalışmalarda ağırlıklı olarak asetaldehitin oluştuğu görülmüştür. Sn009SBA-15 (EA-TÖ-Al/Si=0001) örneği ile 350oC sıcaklıkta dönüşen etanole göre asetaldehit seçiciliği 0,51 değerine ulaşmıştır.