Propanın katalitik seçici oksidasyonu ile propilen eldesi için destekli ve desteksiz karışık metal oksit katalizör geliştirilmesi ve kinetik çalışmalar


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2014

Öğrenci: ÖZGE AKTAŞ PANTA

Danışman: SENA YAŞYERLİ

Özet:

Bu çalışmada, propanın katalitik seçici oksidasyon reaksiyonu ile propilen eldesi (propanın oksidatif dehidrojenasyonu, PODH) için, aktif, seçici ve kararlı katalizörler geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, SBA-15 (Santa Barbara Amorphous), Al-SBA-15, Al-MCM-41 (Mobil Composition of Matter), MCF (Mesostructured Cellular Foam) ve seryum-oksit destekli V, Cr, Mo, Ce ve Nb içeren ve desteksiz Mo, V ve Nb oksit katalizörler farklı sentez yöntemleri ile hazırlanmıştır. SBA-15 ve MCF destek malzemeleri farklı pH değerlerinde (pH:1,0, 1,5 ve pH: 1,15, 1,50) hazırlanmıştır. Sentez çözeltisindeki pH değerinin ürünün yapısal ve fiziksel özelliklerini ve özellikle MCF malzemesinin düzenli gözenek yapısının değiştirdiği belirlenmiştir. pH:1,5'ta metal içeren SBA-15 destekli katalizörlerde yüksek asidik koşullarda yapıya tam olarak yerleşmeyen metallerin pH arttıkça SBA-15 yapısına yerleştiği görülmüştür. Farklı V/Si mol oranlarında hazırlanan V içerikli SBA-15 (pH:1,5) destekli katalizörlerin PODH katalitik aktivite testi sonucu VSBA- 15m-II (V/Si:0,062) katalizörü ile 600 oC reaksiyon sıcaklığında %39 propan dönüşümü ve %63 propilen seçiciliği elde edilmiştir. Yüksek katalitik aktivite gösteren VSBA- 15m-II (V/Si:0,062) katalizörü ile 700 oC reaksiyon sıcaklığında, bu çalışmada ulaşılan en yüksek propilen verimi (%28) elde edilmiştir. Seçici oksidasyon reaksiyonlarında yüksek oksijen tutma kapasitesi ile dikkat çeken seryum içeren ve yeni bir malzeme olan mezogözenekli V, Mo ve Cr içeren seryum-oksit malzemesi EISA (evaporation induced self-assembly) yöntemi ile hazırlanmıştır. Malzemelerin karakterizasyon çalışmaları ile mezogözenekli formda ve düzgün gözenek boyut dağılımına sahip oldukları belirlenmiştir. EISA, kompleksleştirme ve karıştırma yöntemi ile hazırlanan V, Mo ve Nb içeren destek malzemesiz katalizörlerden en yüksek katalitik aktivite (%30 propan dönüşümü, %67 propilen seçiciliği) EISA yöntemi ile hazırlanan Mo0,71V0,20Nb0,09-EISA katalizörü ile elde edilmiştir.