BİYOGAZDAN HİDROJEN ÜRETİMİ İÇİN ALÜMİNA DESTEKLİ KATALİZÖRLERİN GELİŞTİRİLMESİ


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya Mühendisliği, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2022

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: AYŞE GENÇ

Danışman: Hüseyin Arbağ

Özet:

Bu yüksek lisans tez çalışmasında amaç, kükürt varlığında Ni-Fe esaslı katalizörlerin biyogazdan hidrojen üretim (metanın kuru reformlanma) reaksiyonundaki aktivitelerini incelemektir. Bu amaçla, sol-jel alümina destekli monometalik nikel (kütlece %3 - %8 Ni) ve bimetalik nikel-demir (kütlece %3 Ni - %1, 3, 5 Fe ve %8 Ni - %8 Fe) katalizörleri emdirme yöntemiyle sentezlenmiştir. Hazırlanan malzemelerin reaksiyon öncesi ve sonrası N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, SEM-EDX, XRD, XPS, TGA, ATR-FTIR ve DRIFT teknikleriyle karakterize edilmişlerdir. N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analizi, hazırlanan alümina destekli katalizörlerin IUPAC sınıflandırmasına göre mezogönekli yapı ile uyumlu tip IV izotermine sahip olduğunu göstermiştir. Katalizörlerin XRD desenlerinde γ-aluminaya, metalik nikele ait karakteristik pikler gözlenmiştir. DRIFT analizinde nikel esaslı katalizör yüzeyinde daha çok Lewis asit sitelerinin varlığını görülürken ve Fe ilavesiyle asiditenin düşüğü belirlenmiştir. Biyogazdan hidrojen üretim reakliyonu katalitik aktivite testleri farklı H2S konsantrasyonu (0, 2, ve 50 ppm H2S) varlığında 750 °C sıcaklıkta yürütülmüştür.  Katalitik aktivite test sonuçlarında 0 ppm H2S varlığında Fe ilavesiyle birlikte nikel katalizörlerin aktiviteleri düşmüştür. Farklı konsantrasyonlarda H2S varlığında yapılan testler sonucunda katalizörlerin 2 ppm düzeyinde H2S e direnç gösterirken, 50 ppm H2S varlığında hemen deaktive olduğu belirlenmiştir. 50 ppm H2S varlığında gerçekleştirilen aktivite testinde, bimetalik Ni-Fe katakizörünün monometalik Ni katalizörüne göre kükürt direncini biraz arttırdığı gözlenmiştir. Reaksiyon sonrası açığa çıkan sülfür bileşiklerinin analizi için gaz hücresi ekipmanlı FTIR sistemde farklı besleme içeriği ile katalitik testler yürütülmüştür. Bu testler esnasında COS ve SO2 gibi sülfür bileşiklerinin çıkışı gözlenmiştir. FTIR testler sonuçları, CO2'nin H2S ile reaksiyona girerek COS oluşumuna yol açtığını göstermiştir. Kullanılmış katalizörlerin TGA ve sonuçları demir ilavesinin kok oluşumunu azalttığını göstermiştir. Katalizörlerin SEM fotoğrafları TGA sonuçlarını destekler niteliktedir.