Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Öğrenci: DERYA ÖZGÜR
Danışman: GÖKSEL ÖZKAN
Özet:Alternatif çevre dostu enerji taşıyıcı kaynakların başında gelen hidrojen (H2) üzerindeki önemli sorunların başında üretim maliyetleri, depolama ve güvenli kullanma teknikleri gelmektedir. Son yıllarda, amonyak boran (NH3BH3, AB) bileşiği diğer borlu hidrürlere göre daha yüksek H2 depolama (teorik kütlece %19,6) kapasitesine sahip olması, oda koşullarında oldukça kararlı olması ve düşük sıcaklıklarda hidrolizi gibi özelliklerinden dolayı kimyasal H2 depolama malzemesi için potansiyel aday olmuş ve bu yönde araştırmalar artmıştır. İki ana aşamada yürütülen bu tez çalışmasında, amonyak boranın yüksek saflıkta sentezi için yöntem geliştirme çalışmaları yürütülmüş ve iki yöntem geliştirilmiştir. İlk yöntemde, tetrahidrofuran (THF) çözücüsü ortamında sodyum bor hidrür (NaBH4) ve amonyum sülfat ((NH4)2SO4) reaksiyona sokularak AB elde edilmiştir. Bu çalışmada AB ürün dönüşümü üzerine sıcaklık, çözücü miktarı ve reaktif maddelerin etkisi incelenerek reaksiyon hız ifadesi geliştirilmiştir. Sıcaklık değeri 25oC'den 50oC'ye çıktığında ürün dönüşüm veriminin %99,6'e arttırdığı, reaksiyon süresinin 2 saate azaldığı ve ürün saflığının %100'e kadar çıktığı tespit edilmiştir. Ürün dönüşümü üzerine çözücü (THF) ve reaktif derişimi etkisinin incelendiği çalışmalarda; çözücü miktarı ile ürüne dönüşümün arttığı ve NaBH4 miktarının daha etkin davrandığı görülmüştür. İkinci aşamada ise amonyak boran maddesinin daha ucuz teknik ve reaktif malzemelerden sentezini gerçekleştirmek amacıyla literatürde yer almayan iki aşamalı AB üretim prosesi olarak adlandırılmış deneysel bir metot geliştirilmiştir. Bu çalışmada; reaktiflerden biri olan NaBH4 yerine, bu maddenin üretiminde hammadde olarak kullanılan trimetil boratın-(B(OCH3)3) kullanılması esas alınmıştır. İlk aşamada trimetil borat, sodyum hidrür ile katalizörlü (AlCl3) ve katalizörsüz ortamda reaksiyona sokulmuş ve açığa çıkan diboranın ortamda bulunan trifenilfosfine (PPh3) tutulması sağlanarak trifenilfosfin-boran kompleksi (PPh3:BH3) elde edilmiştir. İkinci basamakta ise elde edilen trifenilfosfin-boran, amonyak ile reaksiyona sokularak ~%100 saflıkta ve % 99 verimde amonyak boran elde edilmiştir. Her iki aşamada üretilen AB örneklerinin temel yapı ve saflıklarının belirlenmesi amacıyla FTIR, XRD, 11B NMR ve kantitatif analiz teknikleri kullanılmıştır. Ayrıca üretilen AB'lerin katalitik dehidrojenasyonu için %1'lik Pt/Al2O3 katalizörü üretilmiş, hidrojen üretim verimleri incelenmiş ve bu yöntem aynı zamanda AB saflığının belirlenmesinde de uygulanmıştır.