Mezogözenekli alumina destekli katalizörlerin mikrodalga reaktörde hidrojen üretimi için uygulaması


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2023

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: ZEHRA NUR YILDIZ

Danışman: Dilek Varışlı

Özet:

Bu tez çalışması kapsamında amonyak parçalanma reaksiyonu ile karbon emisyonsuz hidrojen üretimi için yüksek aktivite ve kararlılığa sahip katalizörlerin geliştirilmesi amaçlanmıştır. Destek malzeme olarak ticari alümina, aktif metal olarak molibden tercih edilmiş olup kütlece % 10-40 molibden içeren katalizörler emdirme yöntemiyle sentezlenmiştir. Bu katalizörlerde düzenleyici etkisini incelemek için kütlece %4 olmak üzere La, Ba, Ca, Ce, metalleri emdirme yöntemiyle katalizöre eklenmiştir. Hazırlanan düzenleyici katkılı ve katkısız katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özelliklerini tespit etmek amacıyla, ICP-OES, X-Işını kırınımı, azot fizisorpsiyon yöntemleri kullanılmıştır. Mikrodalga ısıtma sisteminde 36000 ml / gkat.sa saf alümina akışında, 250-500oC sıcaklık aralığında atmosfer basıncında gerçekleştirilen reaksiyon çalışmaları sonucunda, düzenleyici içermeyen katalizörlerde metal yükleme miktarının kütlece %10’dan %30’a kadar çıkarılması ile aktif molibden parçacıkların artması sonucu amonyak dönüşümünün arttığı; buna karşın molibden yüklemesinin %40’a çıkarılması ile yüzey alanındaki önemli düşüş sonuçlarında dönüşümün azaldığı görülmüştür. Mikrodalga reaktör sisteminde 400 oC sıcaklıkta tüm katalizörler için tam dönüşüm elde edilirken, konvansiyonel reaktörde 550oC düzeylerine kadar ihmal edilebilir düzeyde olan dönüşümün 650oC-700oC sıcaklığında toplam dönüşümlerine ulaşılmaktadır. Alumina destekli katalizörlerin, mikrodalga absorbe etme özelliğinin, hedeflen reaksiyon sıcaklığına ulaşılması için yeterli olmamasından dolayı, katalizörler 1/1 oranında mezogözenekli karbon ile karıştırılarak mikrodalga reaktör sisteminde test edilmiştir. Mikrodalga reaktörün seçici, hacimsel ısıtma sağlaması, sıcak nokta oluşumu gibi özellikleri ile katalizörlerin amonyak dönüşümünde daha yüksek aktivite sergilemesini sağlamıştır. Alumina destekli kütlece %10 molibden içeren katalizörlerde eklenen düzenleyiciler içinde en yüksek etkiyi seryumun yaptığı ve molibden miktarındaki artış ile birlikte lantanyumun önemli etkisi görülmüştür. Optimum düzenleyici miktarı ise %4 olarak belirlenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin reaksiyon sonrasına yapılarını koruduğu karakterizasyon çalışmaları ile ortaya konulurken,12 saat boyunca aktivitelerini koruduğu belirlenmiştir.

Anahtar Kelimeler : Amonyak parçalanma reaksiyonu, hidrojen, molibden, alumina, düzenleyici, lantanyum, seryum, baryum, kalsiyum, mikrodalga reaktör