Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Öğrenci: HÜSEYİN ARBAĞ
Danışman: NAİL YAŞYERLİ
Özet:Metanın kuru reformlanma reaksiyonu, sera etkisine neden olan metan ve karbondioksitin kullanılabilir kimyasal ürünlere dönüşümü nedeniyle önemli bir reaksiyondur. Bu çalışmada yüksek yüzey alanına sahip ve mezogözenekli alümina destekli nikel, nikel-kobalt, nikel-tungsten ve nikel-magnezyum katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonuna gösterdikleri aktiviteleri incelenmiştir. Katalizörlere destek malzemesi olarak sol-jel (SGA) ve hidrotermal (MA) yöntem ile sentezlenmiş mezogözenekli alümina malzemeleri kullanılmıştır. Ni, Ni-Co, Ni-W ve Ni-Mg metalleri emdirme ve "one-pot" sentez yöntemleriyle katalizör yapısına ilave edilmiştir. Katalitik aktivite deneylerinden önce katalizörler H2 gazı akışında indirgenmişlerdir. Katalizörlerin yapısal ve fiziksel özellikleri XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, TPR, TPH, EDS, SEM, TEM ve piridin adsorplanmış FTIR analizleriyle belirlenmiştir. Çalışmada reaksiyon sıcaklığının (600oC ve 700oC), indirgeme sıcaklığın (550oC, 750oC ve 800oC) ve beslemedeki reaktant oranlarının (CH4/CO2/Ar=1/1/1 ve CH4/CO2/Ar=1/2/0) katalizörlerin aktivitesine etkisi araştırılmıştır. Metanın kuru reformlanma reaksiyonları dolgulu kolon reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. 550oC' da H2 gazıyla indirgenen ve kütlece %16 Ni içeren 16Ni@MA, 16Ni-MA ve 16Ni@SGA katalizörlerinin 600oC sıcaklıkta v gerçekleştirilen katalitik deneylerinde katalizörler arasında en yüksek aktiviteyi sol-jel yöntemi ile hazırlanmış alümina destek (SGA) üzerine Ni emdirilmiş olan 16Ni@SGA katalizörü göstermiştir. Bimetalik 2.5Co-2.5Ni@SGA katalizörünün aktivitesi monometalik 5Ni@SGA katalizörünün aktivitesine göre daha yüksektir ve reaksiyon sonrası TGA analizi bimetalik katalizörde monometalik katalizöre göre daha az karbon biriktiğini göstermiştir. Katalizör yapısına W ilavesi katalizörün aktivitesini düşürürken, karbon oluşumuna karşı direncini arttırmıştır. 750oC' da yürütülen 4 saatlik reaksiyon deneylerinden sonra katalizör yüzeyinde biriken karbon miktarı katalizör yapısına W ilavesiyle %6' dan %1' e düşürülmüştür. 150 saat süreyle 750oC' da yürütülen uzun ömürlülük aktivite deneylerinde Ni-W katalizörleri yüksek ve kararlı aktivite göstermişlerdir. Çalışma kapsamında katalizörlerin H2 verimlerini arttırabilmek amacıyla membran reaktör sistemi kurulmuştur. 5Ni-10W-MA katalizörünün H2 verimi membran reaktör sistemi kullanılarak arttırılabilmiştir.