HPA yüklü metal sütunlu kil katalizörlerin hidrotermal sentezi ve etanol dehidrasyon reaksiyonlarında aktivite testi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2019

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Gülce AÇIL

Danışman: Fatma Suna Balcı

Özet:

Heteropoli asitlerin (HPA) düşük yüzey alanı, polar ortamda çözünme ve sıcaklık sınırlamaları gibi dezavantajları uygun bir destek yapı üzerine yüklenmeleri ile giderilebilmektedir. Sütunlu killer (SK), yüzey özelliklerinin sentez parametreleri ile ayarlanabilir olmasından dolayı destek yapı ve katalizör olarak kullanım avantajları sunmaktadır. Gerek katalitik aktiviteleri gerekse termal kararlılıkları uygun sütun elemanı seçimi ile artırılabilir. Al-Kegging katyonunun, benzer bir boyuta sahip silisikatungstik asit (STA) anyonlu ile birlikte sütun elemanı olarak kullanılması bu özelliklerin geliştirilmesine ek olarak, hedeflenen katmanlı yapı oluşumunu ve yapının asidik özelliklerini pozitif yönde etkiler. HWB (Hançılı Beyaz Bentonit) kili kullanılarak, farklı W/Al oranlarında (W/Al oranı 0,25 ve 1,0) asidik ve bazik şartlarda kil süspansiyonuna (pH 9 ve 4) STA'nın sentez ortamına eklenme aşaması değiştirilerek elde edilen STA/Al-SK katalizörleri farklı sıcaklıklarda kalsine (300, 400 ve 500 oC) edilmiştir. XRD kristal yapının bozulmadığını, TEM görüntüleri katmanlı yapının korunduğunu, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon izotermleri yüksek yüzey alan ve homojen gözenek dağılımı oluştuğunu göstermiştir. ICP, XPS analizleri ve TEM görüntüleri W'nun yapıya yüklendiğini gösterirken FTIR spektrumlarından STA yüklemesi ile Lewis ve Bronsted asitliğinin arttığı belirlenmiştir. HWB ve Standart Teksas STx-1 kil minerali kullanılarak sentezlenen katalizörlerin aktivite testleri, etanolün dehidrasyonu reaksiyonunda diferansiyel reaktörde kullanılarak gerçekleştirilmiştir. En yüksek dönüşüm değerlerine (≈ %93) STx-1 kili ile düşük W/Al oranında bazik kil süspansiyonu şartlarında ve HWB kili ile yüksek W/Al oranında bazik kil süspansiyonu koşullarında sentezlenen katalizörler ile ulaşılmıştır. Reaksiyon sonrası FTIR spektrumlarından yapıdaki asit bölgelerinin azaldığı, Bronsted asit merkezlerinin Lewis asit merkezlerine oranla yapıda daha fazla kaldığı görülmüştür