Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Öğrenci: HANDE MUŞTU
Danışman: SENA YAŞYERLİ
Özet:Çalışmada, metanın kuru reformlanma reaksiyonuyla sentez gazı eldesi için yeni, aktif ve kok oluşumuna karşı dirençli katalizörlerin geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, zirkonyum dioksit veya titanyum dioksit destekli Ni ve/veya Co içerikli katalizörler sentezlenmiştir. Zirkonyum dioksit destek malzemeleri NH3 (ZrO2), P123 (ZrO2-P) ve CTMABr (ZrO2-C) kullanılarak farklı hidrotermal yöntem reçeteleri ile sentezlenmişlerdir. Malzemelerin yüksek yüzey alanına ve uniform gözenek boyutu dağılımına sahip olduğu N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analiziyle belirlenmiştir. Zirkonyum dioksit destekli Ni ve/veya Co katalizörler emdirme yöntemi, "one-pot" ve birikme-çökelme yöntemleri ile sentezlenmiştir. Bazı katalizörler, farklı reaksiyon sıcaklıklarında (600 ve 800 0C) ve alıkonma sürelerinde (0,1-0,5 s.g.cm-3) metanın kuru reformlanma reaksiyonunda test edilmişlerdir. 600 0C'de 5Ni-ZrO2-P katalizörü ile 0,4 s.g.cm-3 alıkonma süresinde gerçekleştirilen 4 saatlik reaksiyon sonucunda yüksek CH4 (% 27) ve CO2 (% 39) dönüşümü elde edilmiştir ve katalizör yapısında karbon birikiminin olmadığı belirlenmiştir. Bu nedenle, endotermik olan metanın kuru reformlanma reaksiyonu daha yüksek sıcaklıkta (800 0C) 5Ni-ZrO2-P katalizörü ile tekrarlanmıştır. Reaksiyon sonrasında (4 saat) % 88 CH4 ve % 88 CO2 dönüşümü elde edilmiştir ve karbon oluşmadığı belirlenmiştir. Aynı katalizörün, 800 0C sıcaklıkta gerçekleştirilen 50 saatlik reaksiyon süresi boyunca kararlı davranış gösterdiği ve kok oluşumuna karşı dirençli olduğu gözlemlenmiştir. Çalışma kapsamında, CTMABr ile hazırlanan ZrO2-C destekli farklı oranlarda Ni ve Co içeren katalizörler ile de katalitik aktivite testleri yürütülmüştür. Farklı oranlarda Ni ve Co içeren katalizörler içerisinde en yüksek CH4 (% 31) ve CO2 (% 36) dönüşümü 12Ni@ZrO2-C-T3-1 (% 12 Ni) katalizörü ile elde edilmiştir. Ancak bu katalizörün kok oluşumuna karşı dirençsiz olduğu TG ve XRD analizleri ile belirlenmiştir. 5Co@ZrO2-C-T3-1 (% 5 Co) katalizörünün nispeten daha düşük aktiviteye sahip olduğu ancak kok oluşumuna karşı dirençli olduğu gözlemlenmiştir. Çalışmanın devamında, titanyum dioksit destek malzemeleri, Kartini (TiO2-KC), EISA (TiO2-EP), hidrotermal (TiO2-HP) ve sol-jel yöntemleri (TiO2-SG3) ile hazırlanmışlardır. Titanyum dioksit destekli Ni katalizörleri %5 Ni içerecek şekilde emdirme yöntemi ile hazırlanmıştır. Titanyum dioksit destekli katalizörler içerisinde en yüksek CO2 (% 17) dönüşümüne 12Ni@TiO2-SG3-1 katalizörü ile ulaşılmıştır. Çalışmanın sonucunda, zirkonyum dioksit destek malzemesi kullanılarak sentezlenen katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonunda daha yüksek aktivite gösterdikleri belirlenmiştir. Çalışma kapsamında hazırlanan 5Ni-ZrO2-P katalizörünün metanın kuru reformlanma reaksiyonu için aktif bir katalizör olduğu ve kok oluşumuna karşı dirençli olduğu belirlenmiştir. Çalışma sonucunda, zirkonyum dioksit destekli katalizörlerin daha yüksek aktiviteye sahip oldukları belirlenmiştir.