Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2023
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Gülce ÇAKMAN
Danışman: Fatma Suna Balcı
Özet:
Sera gazı emisyonları içinde büyük yer tutan karbondioksitin (CO2) salım kontrolünde en etkili yaklaşımlardan biri CO2’nin katma değeri yüksek ürünlere dönüştürülmesidir. CO2 hidrojenasyonu ile gerçekleşen metanasyon ve ters su gazı dönüşüm (rWGS) reaksiyonları hem enerji eldesine olanak sağlar hem de atık bertarafı ile çevreci bir yaklaşımdır. Düşük/orta sıcaklıklarda belirgin olan kinetik bariyer bu reaksiyonlarda katalizör kullanımını gerektirmektedir. Yüksek dönüşüm için katalizör aktif bileşeni önemli rol oynarken, ürün seçiciliği üzerinde aktif bileşen kadar destek malzemenin yapısı da büyük önem taşımaktadır. Düzenli mezogözenekli karbonlar (OMC), yüksek yüzey alanına sahip olmaları ve yüksek termal ve mekanik dayanımlarından dolayı uygun katalizör destek malzemeleridir. Bu yapıların ayarlanabilir düzenli mezogözenek yapısı kütle transfer sınırlandırmalarını azalttığı için hedeflenen reaksiyonlar yalnızca kinetik kontrol mekanizması ile yürümektedir. Bu çalışmada, OMC ailesinin en önemli yapılarından olan CMK-3 sentezinde uygun özelliklerde şablon seçimi için farklı silika kaynakları (TEOS ve Na2SiO3) ve sentez parametreleri (silika miktarı, silika-misel etkileşim süresi ve şablon çıkarma yöntemi) kullanılarak SBA-15 sentezi yürütülmüştür. Yüksek yüzey alanlarına (>700 m2/g) ve düzenli altıgen mezogözenekli ( 6 nm) yapılara sahip olan SBA-15 şablonları ile CMK-3 sentezi karbon kaynağı olarak furfuril alkol kullanılarak yürütülmüştür. Polimerizasyon sıcaklığının kademeli olarak artırılması ile daha iyi yapısal özelliklere sahip CMK-3’lerin sentezlendiği görülmüştür. Farklı katalizör sentez yöntemleri (emdirme, tek adımlı sentez ve mikrodalga) kullanılarak mono/bimetalik katalizörlerin (Co Ni/CMK-3) sentezi gerçekleştirilmiştir. N2 sorpsiyon analizi ile yüksek yüzey alanına (>1000 m2/g) ve mezogözeneklere ( 3 nm) sahip katalizörlerin sentezlendiği tespit edilmiştir. En başarılı aktif metal yüklemesi, destek yapıyı bozmadan mikrodalga yöntemiyle elde edilmiştir. Aktif bileşenlerin destek yapıya başarı ile yüklendiği EDS, ICP ve XPS analizleriyle belirlenmiştir. Hedef özelliklere sahip katalizörlerin CO2 hidrojenasyon reaksiyonunda aktiviteleri, diferansiyel reaktörde, 4:1 (H2:CO2) besleme molar akış oranında, 1 atm ve 250-550 oC sıcaklık aralığında denenmiştir. Mikrodalga kullanımıyla sentezlenen bimetalik ((5Ni-5Co/CMK-3)MW) indirgenmemiş katalizör varlığında en yüksek dönüşüm (%70,8) ve CH4 seçicilik (%73,3) değerlerine 500 oC’de ulaşılması, katalizörün metanasyon reaksiyonu için etkin olduğunu göstermiştir. rWGS reaksiyonunun da 400 oC’de %51,9 CO2 dönüşümü ve %40,9 CO seçiciliği ile etkin olduğunun göstergesidir.
Anahtar Kelimeler : Düzenli mezogözenekli karbon, şablon yapı, karakterizasyon, CO2 hidrojenasyon reaksiyonu, seçicilik