Yeni Ni-Al Katalizörlerinin Sentez Şartlarının Metanın Kuru Reformlanma Reaksiyonuna Etkisi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Mühendislik Fakültesi, Kimya Mühendisliği, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2024

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Ayşin Mudanyalı

Asıl Danışman (Eş Danışmanlı Tezler İçin): Sena Yaşyerli

Eş Danışman: Gamze Bozkurt

Özet:

Yüksek lisans tezinde metanın kuru reformlanma reaksiyonu için yeni alümina (Al2O3) destekli Nikel (Ni) katalizörleri hidrotermal ve emdirme yöntemleri ile hazırlanarak aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. Al2O3 destek malzemelerinin hidrotermal yöntem ile hazırlanmasında farklı Al/Na oranları ve hidrotermal bekletme süreleri kullanılmıştır. Destek malzemeleri ve katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM-EDS, DRIFTS ve TGA karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. XRD analizleri farklı Al/Na ve bekletme süreleri sonunda Al2O3 destek malzemelerinin γ-Al2O3 kristal yapısına sahip olduğunu göstermiştir. 10 saatlik bekletme süresinde destek malzemesinde Al(OH)3 ait pikler de bulunmaktadır. Bu sonuç 10 saat hidrotermal bekletme süresinin γ-Al2O3 kristal yapısı oluşumu için yetersiz olduğunu göstermektedir. Hidrotermal yöntem ile hazırlanan Al2O3 destek malzemelerinin ve Al2O3 destekli Ni katalizörlerinin mezogözenekli yapıda olduğu N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analiziyle belirlenmiştir. Hazırlanan katalizörler 750°C sıcaklıkta hidrojen gazı ortamında 1 saat indirgendikten sonra, metanın (CH4) kuru reformlanma reaksiyonunda aktiviteleri incelenmiştir. Katalitik aktivite testleri dolgulu kolon reaktörde 750℃ sıcaklıkta ve atmosferik basınç altında CH4/CO2/Ar:1/1/1 oranında gaz beslemesi ile gerçekleştirilmiştir. Al2O3 sentezi sırasında kullanılan Al/Na oranı katalizörün katalitik aktivitesini önemli ölçüde etkilemiştir. Al/Na oranı 1 olan ve 20 saat hidrotermal bekletme süresine sahip Al2O3 destekli emdirme yöntemi ile hazırlanmış 8Ni@1,00Al2O3(20) katalizörü ile en yüksek CH4 (%88) ve CO2 (%82) dönüşümleri reaksiyon çalışmasının başlangıcında elde edilmiştir. 8Ni@1,00Al2O3(20) katalizörü reaksiyon süresi boyunca kararlılığını korumuştur. Emdirme yöntemi ile ilave edilen Ni miktarı %12 olduğunda (12Ni@0,33Al2O3(20)) başlangıç metan ve karbondioksit dönüşümleri sırasıyla %53'den %60'a ve %72'den %83'e ulaşmıştır. 8Ni@0,33Al2O3(20) ve 12Ni@0,33Al2O3(20) katalizörlerinin reaksiyon sonunda TGA ile belirlenen karbon oranları sırasıyla %0,7 ve %11,4 olarak belirlenmiştir. 8Ni@0,33Al2O3(20) katalizörünün aktivite testi sonrasında alınan SEM fotoğraflarında filament karbon oluşumu gözlenmemiştir. Çalışmanın son aşamasında, Ni katalizörlere Lantan (La) ilavesinin etkisi incelenmiştir. Hazırlanan Ni-La bazlı katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonunda katalitik aktivite göstermediği gözlenmiştir.