Hidrojence Zengin Gaz Karışımının Yüksek Sıcaklık Desülfürizasyonu İçin Sorbent Geliştirilmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Melike Küçüker

Danışman: SENA YAŞYERLİ

Özet:

Bu çalışmada hidrojence zengin gaz karışımı içerisindeki H2S'ün yüksek sıcaklık desülfürizasyonu ile giderilmesi için sorbent geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaç doğrultusunda mangan ve seryum içerikli alümina destekli sorbentler geliştirilmiştir. Destek malzemesi olarak silindirik geometride 3mm çapında ve 6 mm uzunluğunda γ-Al2O3 pelet kullanılmıştır. Sorbentler ıslak ve kuru emdirme yöntemleriyle hazırlanmıştır. Destek malzemesi içerisindeki Mn+Ce oranı kütlece %27, %20 ve %10 olup; Mn/Ce molar oranı 3/1 değerindedir. Farklı sentez reçeteleri sonunda hazırlanan sorbentlerin BET yüzey alanları 138-170 m2/g aralığındadır. Sorbent yapısındaki Mn-Ce oranlarının belirlenmesi amacıyla SEM-EDS analizleri yapılmıştır. Desülfürizasyon deneyleri sabit yataklı bir reaktör kullanılarak 800°C'de %1 H2S ve %99 He içeren gaz bileşimi ile gerçekleştirilmiştir. Sorbentler benzer break-through davranışı sergilemişlerdir. Farklı reçeteler kullanılarak hazırlanan sorbentlerin XRD desenlerinde ise γ-Al2O3, Mn2O3ve CeO2 yapılarına ait karakteristik pikler gözlenmektedir. Kuru emdirme yöntemiyle aynı oranlara sahip sadece mangan içerikli sorbent sentezlenmiştir. Sorbentin sülfidasyon sonrası XRD desenlerinde Mn2O3 ve γ-Al2O3'e ait karakteristik pikler gözlenmiş ve mangan formlarına ait en kararlı yapının Mn2O3 olduğuna karar verilmiştir. Kuru emdirme yöntemi ile hazırlanan 3Mn1Ce@Al2O3-KE sorbentinin tekrarlanabilirliği araştırılmıştır. Aynı şartlarda tekrarlanan sorbentlerin karakterizasyon sonuçları uyum içerisindedir. Ardışık sülfidasyonyenilenme döngü çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Sülfidasyon basamağında %1H2S-%49N2- %50 H2 gaz karışımı, yenilenme basamağında ise %6 O2-N2 gaz karışımı kullanılarak 800°C sıcaklıkta deneyler yürütülmüştür. 3Mn1Ce@Al2O3-KE-S sorbenti ile ardışık beşsülfidasyon- yenilenme döngü çalışması gerçekleştirilmiştir. Sorbentin ardışık döngüler sırasında EDS analizleri ile belirlenen kükürt tutma kapasiteleri ve sorbent performansları hesaplanmıştır. 3Mn1Ce@Al2O3-KE-S sorbentinin döngüler boyunca kükürt tutma kapasitesi yaklaşık 0,044g S/g sorbent değerindedir ve sorbentin %52-61 aralığında bir performansla çalıştığı belirlenmiştir.