Rutenyum bazlı silika katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve hidrojen sentez çalışmaları


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2012

Öğrenci: EKREM EMRE ELVERİŞLİ

Danışman: DİLEK VARIŞLI

Özet:

Hidrojen sahip olduğu yanma özellikleri nedeniyle önemli bir temiz alternatif enerji kaynağı olarak düşünülmektedir. Bu çalışmada, amonyaktan yüksek verimle hidrojen üretmek için Rutenyum-silikat temelli nanokompozit yapıda gözenekli katalizörlerin doğrudan hidrotermal sentez yöntemi ile sentezi; TGA-DTA, XRD, N2 Fizisorpsiyon, HRTEM, SEM-EDX teknikleri ile karakterizasyon çalışmaları ve sabit yataklı sürekli akış reaktöründe aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. Katalizörlerin hazırlanmasında farklı silika kaynağı kullanımı, rutenyum yükleme miktarının değiştirilmesi ve düzenleyici eklenmesi şeklinde çeşitli parametreler incelenmiştir. Aktif metallerin yapı içerisinde dağılımının, yüksek yüzey alanının ve KOH'in düzenleyici olarak kullanımının katalizörlerin amonyak dönüşmündeki aktivitesini arttırdığı sonucuna varılmıştır. Yüksek amonyak akış hızında (300ml/dak) yapılan deneylerde, Ru/Si mol oranı 0.060 olarak hazırlanan rutenyum-silikat katalizörü ile 500oC reaksiyon sıcaklığında %86 dönüşüm elde edilmiştir. Düzenleyici kullanımının, düşük miktarda rutenyum içeren katalizörlerin aktivitelerinin yükselmesini sağladığı görülmüştür. Ru/Si mol oranı 0.010 olacak şekilde düzenleyici içermeyen katalizör ile 500oC'de ihmal edilebilir bir dönüşüm alınırken, düzenleyici içeren ile 500oC'de %33, 600oC de ise %73 dönüşüm elde edilmiştir. Aktivite deneyleri 60 ml/dak ve 5 ml/dak olmak üzere daha düşük akış hızlarında tekrarlanmış ve Ru/Si mol oranı 0.010 olacak şekilde düzenleyici kullanılarak hazırlanan katalizörün 5ml/dk akış hızında 400oC'de % 80 üzeri aktiviteye ulaştığı görülmüştür. Nikel ile birlikte hazırlanan düşük yüklemeli rutenyum içerikli katalizörlerin yüksek akış hızında 600oC'de %91 değerinde oldukça yüksek aktivite verdiği belirlenmiştir. Doğrudan hidrotermal sentez yöntemi ile Rodyum-Silikat temelli katalizörler de hazırlanmış ve yapılan aktivite testleri sonucunda yüksek amonyak akış hızında Rh/si mol oranı 0.015 olan katalizör ile 600oC'de % 70 üzeri dönüşüm elde edilmiştir.