Akademik Veri Yönetim Sistemi
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2024
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Emre DİDİN
Danışman: Nuray Oktar
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:
Günümüzde fosil yakıt kaynaklarının kullanımının azaltılmaya çalışılması bu kaynakların kullanıldığı her alanda alternatif kaynak arayışlarına girilmesini doğurmaktadır. Bu alanlardan birisi de hafif olefin üretimidir. Hafif olefinler, konvansiyonel olarak petrol ürünlerinden sentezlenen önemli endüstriyel hammaddelerdir. Olefinlerin yenilenebilir kaynaklardan üretilmesini sağlayan reaksiyona metanolden olefin (MTO) reaksiyonu adı verilmektedir. Metanolden olefin üretiminde en yaygın katalizörlerden biri SAPO 34 katalizörüdür. SAPO-34 bu reaksiyonda yüksek performanslı bir katalizördür, ancak kok oluşumu sebebiyle düşük olan ömrünün arttırılmaya çalışılması araştırmacıların ilgisini çekmektedir. Bu çalışmada SAPO-34 katalizörünün oksalik asit muamelesi ile geliştirilmesi amaçlanmaktadır. Çalışmanın giriş bölümü sonrasındaki ikinci bölümünde SAPO-34 katalizörünün önemli özellikleri ve geliştirilmesinde önem taşıyan parametreler tanıtılmıştır. Ardından SAPO-34 geliştirilmesinde literatürde yer alan farklı metotlar ayrıntılı ve karşılaştırmalı olarak sunulmuştur. Çalışmanın üçüncü bölümünde zeolit olan ve olmayan katalizörlerin asit muamelesi irdelenmiştir. Dördüncü bölümde bu çalışmada uygulanan sentez prosedürü açıklanmıştır. Son olarak sentezlenen katalizörlerin karakterizasyon çalışmaları irdelenmiştir. Bu çalışma ile literatürde ilk kez SAPO-34 katalizörü değişken konsantrasyonlarda oksalik asit ile muamele edilmiştir. Katalizörün gözenekliliğinde, yüzey yapısında ve asiditesinde gerçekleşen değişimler analiz metotları ile tespit edilmiştir. SEM ve XRD sonuçlarına göre asit muamelesi katalizöre, 0.01 M konsantrasyonda dahi, önemli etkiler yapmaktadır. Düşük konsantrasyonlarda yapısını büyük oranda koruyan SAPO-34’ün, 0.1 M üzeri konsantrasyonlarda yapısını kaybettiği görülmektedir. DRIFTS sonuçlarına göre katalizör Lewis asiditesine sahiptir ve 0.01 M ve 0.05 M oksalik asit muamelesi Lewis asiditesini ve toplam asiditeyi düşürmüştür. Bu durum düşük konsantrasyonda dahi yapı içi dealüminasyon olduğu anlamına gelmektedir. Elde edilen yüzey analizi sonuçlarına göre SAPO-34’ün oksalik asit muamelesi BET yüzey alanını yüksek oranda düşürmektedir; anca bilhassa yüksek konsantrasyonda, mezo gözeneklilik asit muamelesi ile artmaktadır. Bu durum hiyerarşik gözenek yapısı yerine nano partikül elde edilmiş olmasına bağlanabilir. Ayrıca hazırlanan katalizörlerin aktiviteleri metanolun dehidrojenasyon reaksiyonunda test edilmiştir. Elde edilen sonuçlara bakıldığında orta şiddette yüzey asitliğine sahip SAPO-34 katalizörünün %100’e yakın DME seçiciliği ve %50 metanol dönüşümü gösterdiği belirlenmiştir. Oysaki 0.01 M asit ile muamele edilmiş SAPO-34 varlığında %70’in üzerinde metanol dönüşümü ile %47 seçicilikle propilen ve %47 seçicilikle etan elde edilmiştir. Çalışma sonucunda elde edilen veriler doğrultusunda alternatif yakıt üretimi çalışmaları için literatüre yeni bir malzeme önerilmektedir.
Anahtar Kelimeler : MTO Reaksiyonu, Zeolitler, SAPO-34, Asit Muamelesi