Metanın kuru reformlanma reaksiyonu için mezogözenekli nikel katalizörünün geliştirilmesi


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2023

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Sevtap ALP

Danışman: Nail Yaşyerli

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Metanın kuru reformu (MKR), iki ana sera gazı olan metan (CH4) ve karbondioksiti (CO2), küresel ısınma sorunlarını azaltmak için yararlı olan sentez gazına (H2 ve CO karışımı) dönüştürmek için kullanılan bir süreçtir. Bu süreçte karbon birikimi, kükürt zehirlenmesi gibi sorunların minimize edilmesi için katalizör geliştirilmesi son derece önemlidir. Tez çalışmasında, metanın kuru reformlanma reaksiyonunda SBA-15 destekli nikel katalizörlere bor ilavesinin katalizörün kok oluşumuna ve H2S zehirlenmesine karşı direncinin incelenmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla destek malzemesi olarak SBA-15 malzemesi hidrotermal metodla sentezlenmiştir. Öncelikle SBA-15 destekli bor ilaveli nikel katalizörleri tek kap hidrotermal metod ile farklı asiditedeki ortamlarda sentezlenmeye çalışılmış, fakat yıkama işleminde nikelin yıkama suyuna geçmesi nedeniyle yapıya girmediği gözlenmiştir. Daha sonra SBA-15 destekli, bor içermeyen ve içeren (kütlece % 1, 2 ve 5 ) ve % 5 nikel içeren katalizörler birlikte emdirme yöntemleri ile hazırlanmıştır. Birlikte emdirme yöntemi kullanılarak hazırlanan katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonu için H2S yokluğunda ve 50 ppm H2S varlığında aktivasyon testleri 750°C sıcaklıkta, atmosferik basınçta (1 atm) ve beslemedeki CH4/CO2/(H2S+Ar) gaz karışımı oranı 1/1/1 iken gerçekleştirilmiştir. Reaksiyon öncesi ve sonrası yapısal, fiziksel ve kimyasal özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla çeşitli karakterizasyon çalışmaları (XRD, SEM, N2 adsorpsiyon/desorpsiyon, DRIFTS, TGA) gerçekleştirilmiştir. SBA-15 destekli katalizörlerinin N2 adsorpsiyon-desorpsiyon sonuçları tip IV ile uyumlu olup, bu durum yapının mezogözenekli olduğunun bir göstergesidir. Ancak yapıya eklenen bor miktarının artmasıyla birlikte N2 adsorpsiyon-desorpsiyon izotermlerinde değişimler gözlenmiştir. DRIFT analizlerine bakıldığında yapıya eklenen borun, nikel katalizörünün asiditesini düşürdüğü gözlenmiştir. Aktivasyon sonuçları değerlendirildiğinde 5Ni@SBA-15 katalizörü için t=1 anındaki metan dönüşümü % 70 iken kütlece % 5 oranında eklenen bor ile birlikte % 10’a kadar düşmüştür. TGA sonuçları yapıya eklenen borun, nikel katalizörü için karbon birikimini azalttığını göstermektedir. H2S varlığında yürütülen katalitik aktivite testlerinde bor ilavesinin nikel katalizörünün H2S direncini iyileştirmediği belirlenmiştir.

Anahtar Kelimeler : Biyogaz, metanın kuru reformlanma reaksiyonu, SBA-15, nikel, bor