al-ti-ce katalizörlerinin hazırlanması ve h2s'ün seçici katalitik oksidasyonu ile elementel kükürt eldesi için aktivite testleri


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Gazi Üniversitesi, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: Yavuz Yağızatlı

Danışman: SENA YAŞYERLİ

Özet:

Bu çalışmada H2S'ün seçici katalitik oksidasyon ile elementel kükürt eldesi için yeni, aktif, kararlı ve seçici alümina destekli Ti-Ce katalizörleri hazırlanmıştır. Katalizörlerin karakterizasyonu (N2-adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, EDS, XPS, TGA/DTA, TEM, FTIR, TPR) ve farklı reaksiyon şartları altında katalitik aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. Destek alümina malzemesi iki farklı sol-jel yöntemi (SG1 ve SG2 yöntemi) ile hazırlanmıştır. Her iki alüminanın da mezogözenekli yapıya ve yüksek yüzey (~270 m2/g) alanına sahip olduğu görülmüştür. Alüminaların XRD desenlerinde γ-Al2 O3'nın karakteristik pikleri gözlenmiştir. Islak emdirme yöntemi kullanılarak SG1 ve SG2 alümina destekli Ti-Ce (Ti/Ce molar oranı: 4/1) katalizörleri farklı kütlesel oranlarda (Ti+Ce: %20, 10 ve 5) hazırlanmış ve aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. Kütlece %10 Ti+Ce içeren SG1 ve SG2 alümina destekli Ti-Ce katalizörleri ile stokiyometrik oranda O2 ve H2S gaz karışımında ve 250oC şartlarında %100 H2S dönüşümü ve oldukça yüksek kükürt seçiciliği elde edilmiştir. Sentez yönteminin katalitik aktivite üzerine etkisinin incelenmesi amacıyla kütlece %10 Ti+Ce içeren katalizörler (Ti/Ce molar oran: 4/1) alümina malzemelerinin sentezi sırasında aktif metallerin ilave edildiği tek-kap yöntemleriyle de hazırlanmış ve aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. SG2 alümina destekli Ti-Ce katalizörü 150 dakika reaksiyon süresince %100 H2S dönüşüm değeri göstermiştir. 250oC sıcaklık ve stokiyometrik besleme şartlarında yüksek aktivite sergileyen katalizörlerle uzun ömürlülük, farklı sıcaklık (200oC ve 300oC) ve farklı besleme gazı koşullarında (O2/H2S: 0, 1, 2) aktivite testleri tekrarlanmıştır. Çalışmanın son aşamasında besleme gaz bileşiminde su buharı (%2 ve %6) varlığında aktivite çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Sentezlenen katalizörler ile su buharı varlığında % 100 kükürt seçiciliği elde edilirken H2S dönüşümlerinde azalma tespit edilmiştir.